형산강 하천 퇴적물 내 중금속 오염도 및 생태위해성 평가

1. 서 론

1960년대 이후 도시화 및 산업화에 따른 인위적인 활동이 증가하면서 하천으로 중금속 등의 오염물질이 지속적으로 유입되어 하천 내 중금속 농도가 급격히 증가하였고 생태계에도 악영향을 주고 있다(Buccolieri et al., 2006; Hyun et al., 2007; Song and Choi, 2017). 인위적 오염원으로부터 유입된 육상 및 해양 환경 내 중금속은 흡착 및 침전 작용에 의해 주로 하천 퇴적물 내에 존재하며 물리화학적 변화에 의해 용존 형태로 재용해되어 하천 퇴적물 내 중금속은 잠재적인 오염원으로 인식되고 있다(Salomons et al., 1987; Soares et al., 1999). 결국 다양한 경로를 통해 하천으로 유입된 중금속은 수생태계 및 생물 축적을 통해 최종적으로 인간의 건강에도 악영향을 미칠 수 있다(Verma and Dwivedi, 2013). 따라서 하천 퇴적물은 하천으로 유입된 인위적 오염물질에 대한 오염도 평가 및 오염원인자 추적 등의 연구에 널리 활용되고 있다(Cho and Kim, 1998; Ra et al., 2013a). 예를 들어, 중국 하천 퇴적물 내 카드뮴(Cd)의 인위적인 오염이 보고되었고 이는 광석의 제련과 같은 산업 활동에 의한 것으로 제시되었다(Wu et al., 2021).

또한 하천 퇴적물 내 중금속의 오염도를 평가하는 것은 수계 내 중금속이 환경 및 생태계에 미치는 영향을 예측하는데 매우 유용한 방법으로 인식되고 있으며(Yuan et al., 2012), 퇴적물 내 중금속에 대한 생태위해성 평가는 수생 생물의 먹이사슬을 통한 생물축적으로 인해 체내까지의 영양 전달을 고려할 때 매우 중요하다(Ra et al., 2013b; Fang et al., 2022). 예를 들어, 광산 활동, 금속 제련, 석탄 화력 발전과 같은 인위적인 산업 활동들을 통해 환경으로 배출되는 Cd는 간, 신장, 뇌에 축적되어 주로 빈혈, 신장 손상에 의한 골연화증인 이타이이타이병(Itai-itai disease)을 유발하는 등 환경과 인간의 건강에 대해 심각한 위협을 주는 것으로 보고되고 있다(Joshi et al., 1981; Lee et al., 2004; Noh et al., 2015; He et al., 2019; Zhong et al., 2020). 현재 중금속 농도를 사용하여 하천 퇴적물 내 오염도 및 생태위해성을 평가하는 방법으로는 농축계수(enrichment factor; EF), 오염부하지수(pollution load index; PLI), 생태위해도 지수(ecological risk index; ERI) 등이 있다(Caeiro et al., 2005).

형산강에서 수행된 퇴적물 내 중금속 오염에 관한 연구는 주로 하구역인 영일만을 중심으로 수행되었지만(Lee et al., 2004; Bailon et al., 2018), 유역 전체에 대한 중금속 오염 연구는 미흡한 실정이다. 따라서 이번 연구에서는 형산강 최상류부터 최하류까지의 본류 및 지류에서 채취된 하천 퇴적물 내 중금속 분석을 통해 하천 퇴적물 내 중금속 분포 특성을 확인하고, 농축계수, 오염부하지수 및 생태위해도 지수를 사용하여 국내 주요 강에서 보고된 연구와 형산강에서의 중금속의 인위적 오염도 및 생태위해성을 비교·평가하였다.

2. 연구 방법

2.2 시료 채취 및 분석

2022년 2월 형산강 유역에서 플라스틱 주걱을 이용하여 총 11개 하천퇴적물을 채취하였다. 본류에서 7개(HSR1-HSR8), 지류인 대천, 칠평천, 칠성천, 구무천에서 각각 1개씩 총 4개(HSR2-1, HSR4-1, HSR8-1, HSR8-2) 시료를 채취하였다(그림 1).

Fig. 1.

A map showing sampling locations.

채취된 시료는 60℃ 오븐에서 수분을 제거한 뒤 입자 크기가 2 mm 이하인 시료만 자동분쇄기(Retsch, MM200)로 분말화한 후 균질화시켰다. 분쇄된 시료 약 0.1 g을 60 mL 테프론 용기에 넣고 5 mL 혼합산(HNO₃ : HF : HClO₄ = 4 : 4 : 1)을 넣은 후 가열판에서 180℃로 24시간 반응시켰다. 이후 반응용액을 증발건조한 후 5 mL 혼합산(HNO₃ : HF = 5 : 3)을 넣고 가열 및 증발건조 과정을 반복한 후 6 N HCl 5 mL를 가하여 다시 한 번 과정을 반복하였다. 완전 용해된 시료를 2% HNO₃로 희석하여 중금속 분석을 수행하였다.

Al 분석은 부경대학교 지구환경 융합분석센터에 설치된 유도결합 플라즈마 분광분석법(Inductively Coupled Plasma Optical Emission Spectroscopy; ICP-OES, Optima 7000DV, Perkin Elmer)을 이용하였고, 중금속(Cr, Co, Ni, Cu, Zn, As, Cd, Pb) 분석은 한국해양과학기술원에 설치된 유도결합 플라즈마 질량분석법(Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry; ICP-MS, iCAP-RQ, Thermo Fisher Scientific, USA)을 이용하였다. 분석 결과에 대한 정확도 및 정밀도를 확인하기 위해 퇴적물 분석참고물질인 JSd-1 (Stream sediment; Geochemical Reference Samples, Japan)과 MAG-1 (Marine sediment; United States Geological Survey, USA)를 시료와 함께 처리하여 분석하였다(표 1).

Table 1.

Measured heavy metals concentrations in two standard reference materials.

3. 결 과

표 2는 하천 퇴적물의 중금속 농도를 보여준다. 본류 시료(HSR1 - HSR8)의 중금속 농도는 0.285 - 93.0 mg/L의 범위이며, Zn > Cr > Pb > Cu > Ni > As > Co > Cd 순으로 농도가 감소하였다. 지류인 대천 시료(HSR2-1)의 중금속 농도는 0.172 - 83.6 mg/L의 범위로 Zn > Cr > Pb > Co > As > Cu > Ni > Cd 순으로 농도가 감소하며, 본류 시료에 비해 모든 중금속 농도가 약 1 - 2배 높았다. 칠평천 시료(HSR4-1)의 중금속 농도는 0.233 - 158 mg/L의 범위로 Zn > Cr > Pb > Ni > Cu > Co > As > Cd 순으로 농도가 감소하며, 본류 시료에 비해 농도가 1 - 3배 높았다. 칠성천 시료(HSR8-1)는 중금속 농도가 1.02 - 324 mg/L의 범위로 Zn > Cr > Pb > Ni > Cu > Co > As > Cd 순으로 농도가 감소하며, 본류 시료에 비해 농도가 1 - 6배 높았다. 특히, 구무천 시료(HSR8-2)의 중금속 농도는 6.50 - 1669 mg/L의 범위로 Zn > Cr > Cu > Pb > Ni > Co > As > Cd 순으로 농도가 감소하며, 본류 시료에 비해 농도가 2 - 23배 높았다.

Table 2.

The concentrations of heavy metals in sediments collected from the Hyeongsan River.

4. 토 의

4.1 중금속 농도 분포

표 3과 그림 2는 이번 연구와 기존 국내 하천 퇴적물 연구결과의 비교를 보여준다. 형산강 하천 퇴적물 내 중금속 농도는 이전 형산강 하류, 칠성천 및 구무천에서 보고된 농도(Bailon et al., 2018)보다 본류 시료(HSR1 - HSR8)에서 Ni를 제외한 모든 원소에서 2 - 3배 높은 농도를 갖는다. 칠성천 시료(HSR8-1) 역시 모든 중금속 농도가 2 - 10배 높았고, 구무천 시료(HSR8-2)에서 Cr은 유사한 농도를 보였지만 다른 원소는 모두 2 - 3배 높았다. 또한 국내 주요 4대강의 하천 퇴적물 내 중금속 농도와 비교한 결과(Lai et al., 2013; Lee et al., 2014; Kim et al., 2017; Yang et al., 2018), 형산강 본류 시료의 중금속 농도는 한강 시료에 비해 As만 2배 높았고 그 외 중금속 농도는 비슷하거나 낮았다. 낙동강과 영산강 시료에 비해서는 모든 중금속이 비슷한 농도를 보였고, 금강 시료에 비해서는 As, Cd 및 Pb는 2 - 6배 높았으나 그 외 중금속은 비슷한 농도를 보였다. 형산강 지류 시료의 중금속 농도는 국내 4대강에 비해 Cd가 최대 59배 높았다(그림 2).

Table 3.

Comparisons of heavy metal concentrations in riverine sediments.

Fig. 2.

Comparison of heavy metal concentrations in Korean riverine sediments. Co was not reported in the Han, Yeongsan, and Geum Rivers. Co and As were not reported in the Nakdong River. (a) Bailon et al., 2018, (b) Lai et al., 2013, (c) Kim et al., 2017, (d) Yang et al., 2018, (e) Lee et al., 2014.

형산강 하천 퇴적물의 중금속 농도를 국립환경과학원에서 제시된 국내 하천 퇴적물 오염평가 기준과 비교한 결과(NIER, 2022), 본류 및 지류인 대천(HSR2-1)과 칠평천(HSR4-1) 시료의 모든 중금속 농도가 저서생물에 대한 독성이 나타날 가능성이 거의 없는 I등급에 속하였지만 칠성천 시료의 Cr과 Cd는 II등급에 속해 저서생물에 대한 독성이 나타날 가능성이 확인되었다. 구무천 시료의 모든 중금속이 II등급 이상의 등급에 속하였고, 특히 Cd는 독성이 나타날 가능성이 매우 높은 IV등급으로 구분되었다. 또한 형산강 최상류 시료(HSR1)의 중금속 농도는 저서생물에 독성이 나타날 가능성이 거의 없는 I등급에 해당하는 것이 확인되었으며 이는 해당 시료를 배경농도로 사용하기에 적합한 것으로 판단된다.

4.2 오염도 평가

4.2.1 중금속별 오염도 평가

형산강 하천 퇴적물 내 중금속에 대한 원소별 인위적인 오염도 평가는 농축계수인 EF를 사용하였다. 본류 시료(HSR1 – HSR8)의 8종 중금속에 대한 EF값은 Cr이 3 이상으로 보통 오염도를 보였으나 Ni, Cu, Zn, Cd 및 Pb가 3 미만으로 약한 오염도, Co와 As는 1 미만으로 오염되지 않은 상태를 보였다. 지류인 대천 시료(HSR2-1)에서도 Cr, Co, Ni 및 Cu가 3 미만의 약한 오염도를 보였으나 이를 제외한 다른 원소는 모두 1 미만으로 오염이 없는 상태였다. 칠평천 시료(HSR4-1)에서는 Cr과 Ni만 3 이상으로 중간 오염도를 보였고 Co, Cu, Zn 및 Pb 모두 3 미만의 약한 오염도, As와 Cd는 1 미만의 비오염 상태를 나타냈다. 그러나 칠성천 시료(HSR8-1)는 Cr이 10 이상의 값을 가지는 심한 오염도, Cd가 5 이상의 조금 심한 오염도, Ni, Cu 및 Zn이 3 이상의 중간 오염도, Pb와 Co가 3 미만으로 약한 오염도, As가 1 미만의 비오염 상태를 보였다. 중금속 농도가 가장 높았던 구무천 시료(HSR8-2)는 Cr과 Cd가 25 이상의 매우 심각한 오염도, Ni, Cu 및 Zn은 10 이상의 심각한 오염도, Pb는 5 이상의 조금 심한 오염도, Co는 3 이상의 중간 오염도를 보였으나 As는 3 미만의 약한 오염도를 보였다(그림 3).

Fig. 3.

Comparison of enrichment factor (EF) in Korean riverine sediments. No data for Co in all previous studies, and no data for As in the Nakdong River. (a) Lai et al., 2013, (b) Kim et al., 2017, (c) Yang et al., 2018, (d) Lee et al., 2014.

국내 4대강에 대한 EF값은 한강 시료 내 Cr이 3 이상으로 중간 오염도를 보였으나 이를 제외하고서는 모두 3 미만의 낮은 오염도를 보였다(Lai et al., 2013; Lee et al., 2014; Kim et al., 2017; Yang et al., 2018). 형산강 시료의 EF값과 비교한 결과, 형산강 본류와 대천 시료와 오염도는 비슷하였지만 칠평천 시료의 Cr과 Ni, 칠성천 시료의 Cr, Ni, Cu, Zn 및 Cd, 구무천 시료의 As를 제외한 모든 중금속의 EF값은 국내 4대강에 비해 최대 53배까지 높았다.

4.2.2 총 중금속 오염도 평가

형산강 하천 퇴적물 내 모든 중금속 농도에 대한 오염부하지수에 대하여 본류 시료의 평균 PLI값은 1 ± 1 (1σ, n = 7)로 총 중금속에 대한 인위적인 오염이 없는 상태로 나타났다. 지류인 대천을 제외한 칠평천, 칠성천, 구무천 시료의 PLI값은 각각 2, 3, 10으로 모든 시료에서 1 이상으로 인위적인 영향에 의한 오염이 존재하는 것으로 나타났다(그림 4).

Fig. 4.

Comparison of pollution load index (PLI) in Korean riverine sediments. (a) Bailon et al., 2018, (b) Lai et al., 2013, (c) Kim et al., 2017, (d) Yang et al., 2018, (e) Lee et al., 2014.

이전 연구의 형산강 본류 및 칠성천 시료에 대한 PLI값은 1 이하로 인위적인 오염의 영향이 없었으며, 구무천 시료는 6으로 인위적인 오염이 존재하는 것이 확인되었다(Bailon et al., 2018). 이번 연구에서의 형산강 시료에 대한 PLI값과 비교한 결과, 이전에 비해 모든 지점에서 오염도가 증가한 것이 확인되었다. 또한 PLI값이 1 - 2의 범위를 갖는 국내 4대강과 비교하였을 때(Lai et al., 2013; Lee et al., 2014; Kim et al., 2017; Yang et al., 2018), 형산강 본류, 대천, 칠평천 시료의 오염도는 비슷하였지만 칠성천 및 구무천 시료에서의 오염도가 더 높았다.

종합적으로 형산강 하천 퇴적물 내 중금속 오염도는 본류 및 대천, 칠평천 시료에서 미비하였지만, 칠성천 시료의 Cr과 구무천 시료의 Cr, Ni, Cu, Zn 및 Cd에서 심각한 인위적인 오염도가 나타났다. 특히 인위적 오염도가 가장 높은 구무천 시료는 하천 주변에 존재하는 대규모 포항 산업단지로부터 기인한 폐수의 영향으로 판단된다.

4.3 생태위해성 평가

4.3.1 중금속별 생태위해성 평가

하천 퇴적물 내 중금속에 대한 원소별 잠재적 생태위해성에 대한 평가 결과, 본류 시료(HSR1-HSR8)에 대한 8종 중금속의 $$ E_r^i$$값은 평균 9로 낮은 위험도를 보였고, 지류인 대천(HSR2-1)과 칠평천(HSR4-1) 시료 또한 모든 원소에 대해 각각 평균 8과 12로 낮은 위험도를 보였다. 그러나 칠성천 시료(HSR8-1)의 경우 Cd의 $$ E_r^i$$값이 134로 상당한 위험도를 가지는 반면, Cd를 제외한 모든 원소가 낮은 위험도를 보였다. 구무천 시료(HSR8-2)의 경우 Cd의 $$ E_r^i$$값이 855로 매우 높은 위험도를 가졌고, Cr, Ni 및 Cu가 각각 68, 77, 69로 중간 위험도, Co, Zn, As 및 Pb가 40 이하로 낮은 위험도를 보였다(그림 5).

Fig. 5.

Comparison of potential ecological risk factor for each element (Eir) in Korean riverine sediments. No data for Co in all previous studies, no data for As in the Nakdong River. (a) Bailon et al., 2018, (b) Lai et al., 2013, (c) Kim et al., 2017, (d) Yang et al., 2018, (e) Lee et al., 2014.

이전 연구의 형산강 본류와 칠성천 시료에 대한 Eir값은 모든 중금속이 낮은 위험도를 보였으나 구무천 시료의 Cd가 306으로 높은 위험도를 보이고 Cr과 Ni가 각각 44, 40으로 중간 위험도를 보였다(Bailon et al., 2018). 이번 연구에서 확인된 형산강 시료의 $$ E_r^i$$값과 비교한 결과, 칠성천, 구무천 시료에서 Cd의 생태위해성이 이전에 비해 위험도가 증가한 것이 확인되었다. 또한, 국내 4대강에 대한 $$ E_r^i$$값은 모두 40 미만으로 낮은 오염도를 보였다(Lai et al., 2013; Lee et al., 2014; Kim et al., 2017; Yang et al., 2018). 형산강 시료와 비교하였을 때, 형산강 본류, 대천, 칠평천 시료의 위험도는 비슷하였지만, 칠성천 시료의 Cd와 구무천 시료의 Cr, Ni, Cu 및 Cd의 $$ E_r^i$$값은 최대 66배까지 높았다.

4.3.2 총 중금속 생태위해성 평가

시료에 대한 총 중금속 생태위해성 평가 결과, 본류 시료에서의 평균 ERI값은 72 ± 40 (1σ, n = 7)로 잠재적 생태위해성이 존재하지 않는 것으로 나타났으며, 지류인 대천과 칠평천 시료에서도 각각 66과 94로 생태위해성이 존재하지 않는 것으로 확인되었다. 칠성천과 구무천 시료의 ERI값은 각각 226과 1150으로 칠성천 시료는 중간 위험도, 구무천 시료는 최대 위험 임계값인 600을 초과하여 매우 높은 위험도를 가졌다(그림 6).

Fig. 6.

Comparison of potential ecological risk index for all elements (ERI) in Korean riverine sediments. (a) Bailon et al., 2018, (b) Lai et al., 2013, (c) Kim et al., 2017, (d) Yang et al., 2018, (e) Lee et al., 2014.

이전 연구의 형산강 본류 및 칠성천 시료에 대한 ERI값은 각각 28, 84로 낮은 위험도를 보였으나 구무천 시료의 ERI값은 456으로 높은 위험도를 보였다(Bailon et al., 2018). 이번 연구의 형산강 시료와 비교한 결과, 칠성천과 구무천 시료의 생태위해성이 이전에 비해 위험도가 증가한 것이 확인되었다. 또한 ERI값이 42-74로 나타나는 국내 4대강과 비교하였을 때(Lai et al., 2013; Lee et al., 2014; Kim et al., 2017; Yang et al., 2018), 형산강 본류, 대천 및 칠평천 시료는 비슷한 정도의 위험도가 나타나는 반면, 칠성천 및 구무천 시료에서 더 높은 위험도를 가지는 것이 확인되었다.

종합적으로 형산강 하천 퇴적물 내 총 중금속에 대한 잠재적 생태위해성은 본류 및 대천, 칠평천 시료에서 낮은 위험도를 보였지만, 칠성천과 구무천 시료에서 높은 위험도가 나타나 저서생물에 대해 잠재적 생태위해성을 끼칠 수 있다는 특성이 확인되었다. 앞서 높은 오염도가 확인된 칠성천과 구무천에서 특히 높은 위험도를 보이는 Cd 기원이 두 지류에 영향을 미치는 산업폐수와 연관이 있는지 알아보기 위하여 향후 Cd 동위원소를 활용한 추가적인 연구가 필요할 것이라 판단된다.

5. 결 론

이번 연구에서는 형산강 수계 하천 퇴적물 시료에 대한 중금속 분석을 통해 퇴적물 내 중금속의 농도 분포와 오염도 및 생태위해성을 평가하였다. 중금속 농도 분포는 본류 시료에 비해 지류 시료가 높았고, 칠성천과 구무천 시료에서 저서생물에 대한 독성이 나타날 가능성이 존재하는 것으로 확인되었다. EF와 PLI 방법에 의한 하천 퇴적물 내 중금속의 오염도를 평가한 결과, 본류와 대천, 칠평천 시료에 비해 칠성천 시료의 Cr과 구무천 시료의 Cr, Ni, Cu, Zn 및 Cd의 오염도가 높게 나타났다. ERI 방법에 의한 중금속의 잠재적 생태위해성 수준은 칠성천과 구무천 시료에서 Cd의 위험도가 가장 높은 것으로 나타났다. 이번 연구로부터 오염도와 위해성이 가장 높게 평가되는 칠성천과 구무천은 주변의 산업폐수 등의 인위적인 요인에 의한 영향을 크게 받고 있는 것으로 판단되며, 이로 인한 중금속의 축적이 결국 생태계까지 악영향을 미칠 수 있다는 점을 시사한다. 따라서 이 지역에서 생태계에 영향을 미칠 잠재성이 가장 큰 Cd의 오염원을 확인하기 위하여 Cd 동위원소를 활용한 추가 연구가 필요할 것으로 판단된다.

Acknowledgments

이 논문은 부경대학교 자율창의학술연구비(2023년)에 의하여 연구되었음.

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