석영의 ESR 신호를 이용한 제4기 퇴적층 연대측정 가능성 연구

1. 서 론

최근 연이어 발생한 경주지진(2016년)과 포항지진(2017년)은 한반도가 과연 지진 안전지대인가에 대한 국민적 관심을 고조시켰으며, 대규모의 지진이 발생하였을 때 지표파열을 야기할 수 있는 활성단층 연구에 대한 필요성을 다시 한 번 절감하는 계기가 되었다. 활성단층 연구에 있어 핵심적인 요소 중 하나는 단층의 운동 시기를 규명하여 활성단층의 시대적 구분기준을 정립하는 것이다. 단층의 운동 시기는 단층운동에 의해서 변위/절단된 퇴적층이나 단층운동으로 생성된 지질매체(예. 단층비지, 탄산염 암맥 등)에 대한 연대측정을 통하여 추정할 수 있다. 단층에 대한 연대측정에는 방사기원 및 우주기원 동위원소를 이용한 방법이 오래전부터 사용되어 왔지만(Cheong et al., 2000), 최근에는 퇴적층이나 단층비지(fault gouge)에 포함된 광물의 물리적 신호를 이용하는 OSL (Optically Stimulated Luminescence) 연대측정법과 ESR (Electron Spin Resonance) 연대측정법이 주로 사용되고 있다(e.g., Lee and Schwarcz, 1994, 1996; Cheong et al., 2003; Lee and Yang, 2003; Choi, J.H. et al., 2009; Choi, S.J. et al., 2014). 특히, 퇴적물내의 석영과 K-장석의 루미네선스 신호를 이용하여 단층운동으로 변위되거나 절단된 퇴적층의 연대를 측정하는 OSL 연대측정법은 2000년대 초반부터 본격적으로 진행된 이론적·기술적 발전을 통해 연대측정결과의 신뢰도가 크게 높아졌다(e.g., Murray and Wintle, 2000; Kook et al., 2015; Wintle and Adamiec, 2017). 그러나, 석영 OSL 연대측정법은 시료마다 정도의 차이는 있으나 일반적으로 연대측정 가능상한이 약 15-20만년 정도이기 때문에(Wallinga and Cunningham, 2015), 이보다 오래된 단층운동의 시기를 규명하는 데에는 어려움이 있다. 석영 OSL 연대측정법의 비교적 낮은 연대측정 가능상한 문제를 극복하기 위하여 개발된 K-장석 pIR-IRSL (post InfraRed-InfraRed Stimulated Luminescence) 연대측정법의 연대측정 상한은 이론적으로 약 50만년 이상으로 알려져 있지만(Buylaert et al., 2009), 빛에 반응하여 루미네선스 신호가 방출되는 속도(bleaching rate)가 석영 OSL 신호에 비해 현저히 느리다는 단점이 있다(Hong et al., 2013 and references therein). 따라서, 국내에서 활성단층이 주로 관찰되는 충적(alluvial) 혹은 하성(fluvial)층과 같이 퇴적물 내의 K-장석이 퇴적과정 동안 햇빛에 노출되는 시간이 비교적 짧은 환경에서 형성된 퇴적층의 경우, K-장석 pIR-IRSL 연대결과가 실제 퇴적연대를 과대평가할 가능성을 배제할 수 없다; 퇴적연대가 오래될수록, K-장석 pIR-IRSL 신호의 불완전한 초기화(incomplete bleaching)로 인한 연대과대평가 정도는 상대적으로 줄어든다.

ESR 연대측정법은 약 2백만 년까지의 높은 연대측정 가능상한을 갖는 것으로 알려져 있으며(Tissoux et al., 2007), 국내에서는 주로 단층운동으로 형성된 단층비지의 연대측정에 적용되어 왔다(Lee and Schwarcz, 1994, 1996; Lee and Yang, 2003; Weon and Lee, 2018; Han and Lee, 2019) 석영의 ESR 신호는 단층면에 작용하는 수직응력(normal stress)이 3 Mpa 이상일 때 초기화되기 때문에, ESR 연대결과는 단층비지내의 석영이 3 MPa 이상의 수직응력을 받은 후 경과한 시간을 의미한다. 반면, Yokoyama et al. (1985)은 석영의 여러 ESR 신호들(Al 신호, Ti 신호, E’ 신호 등) 중 일부가 빛에 노출되어 어느 정도 감소(optical bleaching of ESR signals)된다는 관찰을 바탕으로 ESR 연대측정법을 이용한 퇴적층의 연대측정 가능성을 제기한 바가 있다. Toyoda et al. (2000)은 다양한 시간동안 석영입자를 인공광원(solar simulator)에 노출시킨 후, ESR 신호의 변화양상을 살펴보았다. 이들은 석영을 인공광원에 노출시키면 E’ 신호의 세기가 점차 증가하여 약 170시간 후 초기 신호의 약 160-230%까지 도달하는 것을 관찰하였다. 또한, Al 신호는 빛에 노출되어 빠르게 신호의 세기가 감소하지만, 약 24 시간이후에는 신호의 감소율(decay rate)이 느려져 336시간(14일)이 경과하더라도 초기 신호의 30% 정도가 여전히 제거되지 않고 남아 있었음을 보고하였다. 이와는 달리, Ti-Li 신호는 석영을 인공광원에 노출시킨 후 72시간(3일)에서 168시간(7일)이 경과하면 거의 완벽하게 제거되었으며, Ti-H와 Ti-Na 신호는 이보다 더 빠른 24시간(1일)만에 모두 제거되는 것을 확인하고 석영의 ESR 신호 중, Ti 신호를 이용한 퇴적층의 연대측정 가능성을 제기하였다. 이 후, 석영 ESR 신호(특히, Al과 Ti 신호)를 이용한 퇴적층의 연대측정 가능성에 대한 몇몇 연구들이 시도되어 왔다(Voinchet et al., 2003, 2015, 2019; Rink et al., 2007; Tissoux et al., 2012). 그럼에도 불구하고, 빛에 대한 ESR 신호의 느린 반응속도(slow bleaching rate), ESR 신호의 불완전한 제거로 인한 퇴적연대 과대평가, 다른 연대측정결과와의 불일치 등의 문제들로 인해, ESR 신호를 제4기 퇴적층의 연대측정에 적용할 수 있다고 판단하기에는 해결해야할 요소들이 여전히 많이 남아 있다.

이 논문에서는 연대미상의 단층으로 절단되거나 변위된 미고결 육성(terrestrial) 퇴적층을 대상으로 빛(자연광원 및 인공광원)에 의한 석영 ESR 신호의 반응속도를 살펴보고, 퇴적층에 대한 루미네선스 연대와 ESR 연대를 비교·분석하였다. 또한, 퇴적환경에 따른 ESR 연대측정법 적용가능성에 대해서도 고찰하였다.

2. 연구시료

2.1 시료

이 연구에서는 다양한 퇴적환경에서 채취된 8개의 퇴적층 시료가 사용되었다(시료번호 1803BYG-04, 06, 10, 1803CHG-18, 1810NSR-07, HYAMS, SDR-01, 02; 그림 1). 시료 1803BYG-04, 06, 10은 경주시 단구리에서 연대미상의 단층에 의해 절단된 제4기 퇴적층(육상기원의 선상지 퇴적층)에서 층서적으로 채취되었으며(그림 1c), 시료 1803CHG-18과 1810NSR-07은 각각 경주시 천군동과 냉수리에서 단층으로 절단된 미고결 육성퇴적층에서 채취되었다(그림 1d, 1e). 이 시료들은 모두 충적선상지 퇴적층(alluvial fan deposits)으로서 야외에서 분급이 매우 우수한 것으로 관찰되었다. 석영입자의 ESR 신호가 퇴적층의 퇴적연대 측정에 사용되기 위해서 가장 중요하고 필수적인 조건은, 퇴적과정 동안 석영입자의 ESR 신호가 빛에 의해서 완벽하게 혹은 효과적으로 제거되는 것이다. 이를 확인하기 위하여, 충남 태안 신두리에서 채취한 현생 풍성사구(SDR-01) 및 현생 해빈층 시료(SDR-02)와(그림 1f, 1g) 호주 뉴 사우스웨일즈(New South Wales)에 위치한 Hyams 해변의 현생(modern) 해빈층 시료가 사용되었다(HYAMS; 그림 1h). 경주시 단구리, 천군동, 냉수리의 육성퇴적층 시료들은 스테인레스-스틸 재질의 시료채취용 파이프를 이용하여 채취되었다. Hyams 해변과 신두리 지역의 현생시료들은 현재 햇빛에 노출되어 있는 퇴적층 표면에서 채취되었으며, 채취된 시료들은 즉시 빛이 통과하지 않는 검은색 비닐로 포장하여 암실로 운반되었다.

Fig. 1.

(a, b) Locations of the samples investigated in this study. Terrestrial sediments were collected from (c) Dangu-Ri, (d) Cheongun-dong and (e) Naengsu-ri. Modern analogue samples were also taken from (f, g) Shindu-ri, Taean, Chungnam and (h) Hyams beach, New South Wales, Australia.

3. 연구방법 및 결과

3.1 빛에 의한 석영 ESR 신호 초기화(Optical bleaching of quartz ESR signals)

석영 ESR 신호가 퇴적층의 퇴적연대(즉, 퇴적시기)측정에 신뢰도 높게 사용되기 위해서는 퇴적과정동안 석영입자가 빛에 노출되어 ESR 신호(latent ESR signals)가 완벽하게 혹은 효과적으로 제거되어야 한다. 만일, 석영 ESR 신호가 빛에 의해 제거되지 않거나, 제거되더라도 반응 속도가 매우 느려 상당량의 잔여 ESR 신호를 지닌 채로 퇴적된다면 ESR 연대결과는 실제 퇴적연대를 상당히 과대평가 하게 되어, 그 효용성을 담보할 수 없다. 이를 확인하기 위하여 이번 연구에서는 채취된 육성퇴적층 시료 중 일부를 자연광과 인공광원에 다양한 시간동안 노출시켜 석영 ESR 신호의 변화양상을 살펴보았다. 자연광은 햇빛(이하, 태양광)을 의미하며, 인공광원으로는 한국기초과학지원연구원에 설치된 Höhnle SOL2 (solar simulator)를 사용하였다.

태양광 노출에 의한 ESR 신호 변화양상을 살펴보기 위하여 시료 1803BYG-04에서 분리된 석영입자들을 150 mg 씩 21개의 부시료(sub-sample)로 나누고, 이들을 태양광에 각각 0시간, 1시간, 5시간, 12시간, 24시간, 48시간, 72시간 동안 노출시켰다(각 노출시간마다 3개의 부시료를 사용; 그림 2a). 태양광 노출실험은 충북 청주시 오창읍에 위치한 한국기초과학지원연구원 오창센터 건물 2층의 야외공간에서 실시하였다. 석영입자들은 연중 일조량이 가장 많고 일조시간이 가장 긴 7월 중순에서 8월 말의 기간 동안 태양광이 강한 오전 10시에서 오후 4시 사이에 노출되었다. 다만, 태양광 노출실험을 진행하기 어려운 기간 동안(즉, 비가 오거나 흐린 날)에는 시료를 암실에 보관하였다. 인공광원 노출실험에는 시료 1803CHG-18에서 분리한 석영입자가 사용되었으며, 노출시간 및 노출시간 당 사용된 부시료의 조건 등은 태양광 노출실험과 동일하였다(단, 인공광원 실험에서는 시료들을 87.5 시간까지 노출시킴)(그림 2b).

Fig. 2.

Experimental setting for the observation of ESR signal responses to optical exposure. The optical exposure of ESR signals was performed using (a) natural sunlight and (b) artificial light source (SOL2).

태양광 노출실험결과, E’ 신호의 세기는 점차 증가하여 72시간이 경과하면 초기 신호의 190%까지 증가하였다(그림 3a). Al과 Ti-Li 신호의 세기는 태양광에 노출된 초기 5시간(Ti-Li 신호) 내지 12시간(Al 신호)까지는 약간의 증가추세를 보이지만, 이후 노출시간이 길어짐에 따라 점차 감소하는 경향을 보인다. 하지만, 이 두 신호 모두 72시간이 경과하여도 초기 신호대비 약 75%의 신호가 여전히 남아 있음이 관찰되었다(그림 3a, 3c). 인공광원에 노출시킨 석영 ESR 신호의 변화속도는 태양광 실험에 비해 확연히 빠른 양상을 보였다(그림 3b). 즉, E’ 신호의 세기는 석영입자를 인공광원에 87.5시간 노출시키는 동안 초기신호의 최대 570%까지 증가했고, Al 신호는 30%까지 감소하였다(그림 3b, 3c). 반면, Ti-Li 신호는 측정된 신호들 중 가장 빠르게 감쇄하며, 노출시간이 87.5 시간을 경과하면 모든 신호가 제거되었다(그림 3b, 3c).

Fig. 3.

Variations of quartz ESR signals with increasing optical exposure time. (a) When exposed to natural sunlight, E’ signal is observed to gradually increase during the whole optical exposure time, whereas Al and Ti-Li signals steadily decrease, both down to ca. 75 % of their initial intensities. (b) E’ signal has increased up to 180 % of its initial intensity after the artificial light exposure of 72 h. By exposure to artificial light source, Al signal decreased down to 30% of its initial intensity. It is noticeable that Ti-Li signal was completely bleached(zeroed) by the artificial light exposure for 87.5 h. (c) Normalized ESR signal variations with exposure time (normalized to each initial signal intensity).

3.2 석영 ESR 신호를 이용한 퇴적 연대측정

3.2.1 등가선량(Equivalent dose)

석영입자의 ESR 신호는 강원대학교 공동실험실습관에 설치된 JEOL사의 JES-TE 200 ESR spectrometer를 이용하여 측정되었다. E’ 신호는 상온(room temperature)에서, Al 및 Ti-Li 신호는 약 77 K의 저온환경에서 측정되었다. 상온 환경에서 측정 가능한 OHC 및 Ge 신호는 이번 연구에서 사용된 모든 시료에서 관찰되지 않았다. 등가선량(D_e)은 다중시료 부가선량법(MAAD; Multiple Aliquot Additive Dose protocol)을 사용한 성장곡선(dose response growth curve)을 이용하여 측정되었다(Grün (1989)의 Fig. 5 참조). ESR 신호 성장곡선은 150 mg의 석영입자로 이루어진 9개의 부시료에 각각 0 Gy (natural dose), 100 Gy, 200 Gy, 400 Gy, 800 Gy, 1600 Gy, 3200 Gy, 6400 Gy, 12800 Gy의 부가선량(additive dose)을 조사(irradiation)한 후, 이들에 대한 ESR 신호를 측정하여 작성되었다. 부가선량의 조사는 한국원자력연구원(정읍) 방사선 조사시설에 설치된 고준위 감마선조사(⁶⁰Co) 장치를 이용하였으며, 감마선의 조사율은 0.11-0.33 mGy/s이었다. 각 시료의 등가선량은 ESR 신호의 성장곡선이 x축(부가선량축; Added Dose)과 만나는 지점에서 결정되었다(외삽법).

방사선량의 증가에 따른 ESR 신호의 성장은 일반적으로 단일 포화지수함수(single saturating exponential function)로 표현되지만, 이 연구에 사용된 모든 시료에서는 ESR 신호가 약 1600-3200 Gy 구간에서 선량포화상태에 가까워지다가(예. 그림 4의 ①) 이후 부가선량이 증가함에 따라 ESR 신호가 다시 증가하는 것이 관찰되었다(예, 그림 4의 ②; 이 논문에서는 이 현상을 “이중포화(double saturation)현상”이라 한다). 이는 ESR 신호가 두 개의 단일 포화지수함수의 합으로 표현될 수 있음을 의미한다. 하지만, 선량에 따른 ESR 신호 증가양상을 두 개(혹은 그 이상)의 단일포화지수함수의 합으로 표현하기 위한 물리학적 근거가 아직 정립되어 있지 않으므로 이에 대해서는 추후 보다 자세한 연구가 필요하다.

Fig. 4.

A representative dose response growth curve of the ESR signal of the sample 1803CHG-18. It seems that the ESR signal growth is best expressed as a sum of two single saturating exponential functions, the first dose saturation of the ESR signals being reached at a dose of 1600 Gy (ESR signals induced by additive doses of 0-1600 Gy were fitted to red solid line ①). Then, the ESR signal continues to grow up to higher additive doses (ESR signals induced by additive doses of 0-12800 Gy were fitted to blue solid line ②). De, FRC and De, ERC represent equivalent doses obtained by FRC (Full Range Curve) and ERC (Early Range Curve), respectively.

이 연구에서는 각 시료마다, 모든 부가선량(0-12800 Gy) 에 대한 ESR 신호를 고려한 성장곡선(이 논문에서는 이를 “full range curve (이하, FRC)”라 한다; 그림 4, 5의 청색곡선)과 첫 번째 포화에 도달하는 선량(0-1600 Gy 혹은 0-3200 Gy)까지의 ESR 신호만을 바탕으로 한 성장곡선(이 논문에서는 이를 “early range curve (이하, ERC)”라 한다; 그림 4, 5의 적색곡선)을 그린 후, 각각의 등가선량을 도출하였다.

Fig. 5.

The “double saturating” dose response curves of quartz ESR signals of the terrestrial samples. Blue lines represent full range curves (FRCs; 0-12800 Gy) and red ones early range curves (ERCs; 0-1600 or 3200 Gy). De,Al and De,Ti-Li denote the equivalent doses derived using Al and Ti-Li signals, respectively.

3.2.2 연간선량(Dose rate)

ESR 연대결과 계산을 위한 연간선량(DR) 즉, 단위시간당 퇴적층 내의 석영입자가 주변으로부터 흡수한 이온화방사선량(Ionizing radiation dose)은 한국기초과학지원연구원에 설치된 저준위 고분해능 감마스펙트로미터를 사용하여 측정되었다. 감마스펙트로미터로 측정된 각 핵종의 활동도(activity; 단위 Bq/kg)는 Liritzis et al. (2013)의 환산식을 사용하여 연간선량으로 변환되었으며, 우주선(comic ray)에 의한 영향은 Prescott and Hutton (1994)에서 제시한 방법으로 연간선량 계산에 반영하였다. 모든 시료의 최종적인 연간선량 값은 현재수분함량(present water content)을 바탕으로 도출되었다(표 1); 현생 시료들인 HYAMS, SDR-01, SDR-02는 빛에 의한 ESR 신호 제거 여부의 확인과 등가선량 측정에만 사용되어 연간선량은 측정되지 않았다.

Table 1.

Activities of radionuclides and dose rates of the samples*.

3.2.3 육성퇴적층의 ESR 퇴적연대 및 루미네선스 연대와의 비교

이 연구에 사용된 시료들 중, 경주시 단구리(1803BYG-04, 06, 10), 천군동(1803CHG-18), 냉수리(1810NSR-07)에서 채취된 육성퇴적층 시료들은 다른 연구를 통해 루미네선스 연대측정이 이미 이루어졌으며(Kim et al., in preparation), 이 연구에서 도출된 ESR 연대결과와의 비교·분석을 위해 사용되었다.

경주 단구리에서 채취한 1803BYG-06의 경우, FRC를 바탕으로 구한 Al 신호의 ESR 연대는 313 ± 115 ka이었고, Ti-Li 신호의 ESR 연대는 347 ± 90 ka로 이들 두 신호의 ESR 연대결과는 오차범위 내에서 서로 일치한다(표 2). 하지만, 3.2 ± 0.2 ka의 퇴적연대를 지시하는 석영 OSL 연대결과에 비해 약 100배 이상 과대평가되었음을 알 수 있다(그림 6a, 6b; 표 2). 이 시료의 ESR 성장곡선 중 0-1600 Gy 구간의 ERC로 구한 Al 신호와 Ti-Li의 ESR 연대는 각각 88 ± 34 ka와 79 ± 25 ka로, 역시 석영 OSL 연대에 비해 25배 이상 과대평가된 연대결과를 보인다(그림 6a, 6b; 표 2). 1803BYG-10 시료는 석영 OSL 신호가 선량포화 상태에 있었으며(석영 OSL 신호의 특성선량(characteristic dose)을 바탕으로 한 최소퇴적연대는 86 ± 6 ka; Kim et al., in preparation), K-장석을 이용한 pIRIR₂₂₅ (post InfraRed InfraRed measured at 225℃; Hong et al. (2013) and references therein)연대측정법은 165 ± 6 ka의 퇴적연대를 지시한다(표 2). 1803BYG-10 시료의 Al 신호 ESR 연대는 FRC와 ERC 모두 K-장석 pIRIR₂₂₅신호를 이용한 루미네선스 연대보다 과대평가 되었다(최대 4배). 하지만, ERC를 적용한 Ti-Li 신호 ESR 연대는 46 ± 89 ka로 오차가 매우 컸으며, 오히려 루미네선스 연대보다 약 70% 낮은 결과를 보였다(표 2). 경주시 천군동과 냉수리에서 채취한 1803CHG-18과 1810NSR-07 시료들 역시 석영 OSL 연대보다 10-30배 이상 높은 ESR 연대결과를 보였다(그림 6a, 6b; 표 2).

Table 2.

ESR ages of the samples and comparison with luminescence ages.

Fig. 6.

Comparison of ESR and luminescence ages (For more details, refer to the main text).

3.2.4 현생(modern) 시료의 ESR 신호와 등가선량

전술한 바와 같이, 석영 ESR 신호가 퇴적층의 연대측정에 사용되기 위해서는 퇴적과정동안 ESR 신호가 완벽하게(혹은 효과적으로) 제거되어야 한다. 만일 석영입자가 퇴적될 때, 석영내의 ESR 신호(latent ESR signals)가 퇴적과정 동안 빛에 노출되어도 전혀 제거되지 않거나, 심각한 수준의 ESR 신호가 남아 있는 채로 퇴적된다면 ESR 신호를 이용한 퇴적연대측정은 불가능하다. 이를 확인하기 위하여 호주 Hyams 해변과 충남 태안 신두리 지역에서 현재 퇴적작용이 진행되고 있는 현생 시료들(시료 HYAMS, SDR-01, SDR-02)을 채취하여, 잔존 ESR 신호(remaining ESR signals)와 등가선량을 측정하였다.

현생 해빈층 시료(HYAMS, SDR-02)와 현생 풍성층 시료(SDR-01)는 모두 미약한 Al 신호를 보이고 있으며, Ti-Li 신호는 전혀 관찰되지 않았다(그림 7). 이는 해빈이나 풍성환경과 같이 퇴적물이 상당히 오랜 시간 빛에 노출될 수 있는 퇴적환경에서는 석영의 Ti-Li 신호가 완벽하게 제거될 가능성이 있음을 의미한다. 하지만, Al 신호를 이용한 이들 세 시료의 등가선량은 각각 94 ± 60 Gy (HYAMS), 187 ± 35 Gy (SDR-01) 그리고 523 ± 88 Gy (SDR-02)로(그림 8), 연간선량을 3 Gy/ka로 가정하면(Heo et al., 2015) 이들의 연대는 약 30 ka (HYAMS), 60 ka (SDR-01), 170 ka (SDR-02)가 된다. 이는 해빈이나 풍성환경처럼 석영입자가 퇴적과정 중 빛에 오랜 시간 동안 노출될 수 있는 퇴적환경에서도 Al 신호는 완벽하게 제거되지 않으며, 만일 오랜 지질학적 시간이 흐른 뒤 이들 시료에 대한 Al 신호 ESR 연대측정을 실시한다면, 연대측정결과는 원래 퇴적시기를 각각 약 30 ka, 60 ka, 170 ka 만큼 과대평가하게 됨을 의미한다.

Fig. 7.

ESR spectra (under the nitrogen condition) for three modern samples from (a) Hyams beach (marine), (b) Shindu-ri aeolian dune and (c) Shindu-ri beach (marine). All the ESR spectra showed faint Al signals with no distinguishable Ti-Li signals. Blue and red arrows indicate the positions of Al and Ti-Li signals, repectively.

Fig. 8.

The dose response curves of the ESR signals of quartz from (a) Hyams beach (marine), (b) Shindu-ri aeolian dune and (c) Shindu-ri beach (marine). The maximum added dose was 3200 Gy for all three samples.

4. 토 의

전술한 바와 같이, 석영의 ESR 신호를 이용하여 퇴적층의 퇴적연대를 측정할 수 있기 위해서는 “퇴적과정 동안 ESR 신호의 완벽한(혹은 효과적인) 제거(complete or effective resetting of quartz ESR signals by exposure to sunlight at deposition)”가 가장 중요한 전제조건이다.

이번 연구에서 빛에 노출된 석영입자의 ESR 신호는 대체로 기존 문헌에 보고된 것과 유사한 반응 양상을 보였다(예. Toyoda et al., 2000). 즉, E’ 신호는 태양광과 인공광에 반응하는 시간이 길어질수록 증가하였다. Al 신호는 빛에 노출되는 시간이 증가함에 따라 12시간까지 미약하게 증가하다가, 이 후 지속적으로 감소하는 경향을 보였으나, 72시간(3일)이 지나도 여전히 상당한 ESR 신호가 제거되지 않고 남아 있었다(태양광과 인공광원 노출 시 각각 초기 신호의 약 75%와 30%가 잔존하였음)(그림 3). 이는 퇴적과정 중 석영의 E’ 신호와 Al 신호가 빛에 의해 효율적으로 제거되지 않음을 의미하며, 이들 신호를 이용할 경우 실제 퇴적연대를 상당히 과대평가하는 ESR 연대결과를 얻게 될 것임을 의미한다. 현생시료들(HYAMS, SDR-01, SDR-02)의 Al 신호를 이용하여 구한 등가선량이 0 Gy가 아닌 90-500 Gy이었음은 Al 신호를 이용한 퇴적연대측정 결과가 실제 퇴적연대를 상당한 수준으로 과대평가할 가능성을 지시한다(그림 8).

이번 연구에서 관찰된 것과 마찬가지로, 석영입자를 수 백 시간 이상 빛에 노출시켜도 Al 신호는 완전히 제거되지 않고 약 20-60%의 잔존신호(non-bleachable ESR signal component)가 남는다는 것이 오래전부터 보고되어 왔다(Yokoyama et al., 1985; Toyoda et al., 2000; Tissoux et al., 2007; Liu and Grün, 2011; Voinchet et al., 2015). 이를 바탕으로 빛으로 제거되지 않는 잔존 ESR 신호의 세기를 실험실에서 측정한 후, 이를 실제 시료로부터 측정된 ESR 신호에서 산술적으로 제거하여 퇴적층에 대한 ESR 연대측정결과를 도출하려는 연구가 시도된 바가 있다(Tissoux et al., 2012). 하지만, 잔존 ESR 신호의 수준이, 측정된 ESR 신호에 비해 매우 크기 때문에(예를 들어, 측정된 ESR 신호의 세기가 100이라면, 이 중 20-60은 잔존신호), 이에 수반하는 예상 불가능한 통계적, 실험적 오차가 무시할 수 없을 정도로 커지게 된다. 뿐만 아니라, Tissoux et al. (2012)에서 스스로 인정한 것처럼 각 석영입자의 잔존 ESR 신호 수준은 석영입자가 기원한 기반암의 종류와 밀접한 관계가 있기 때문에, 측정된 ESR 신호에서 잔존 ESR 신호를 단순하게 빼고 연대결과를 도출하는 것은 무리가 있다. 이보다 더욱 중요한 사실은, 아직도 잔존신호의 존재 및 세기에 대한 확실한 물리학적 해석이 없다는 데에 있다. 잔존신호의 수준(세기)이 석영입자가 흡수한 이온화방사선량(ionizing radiation dose)에 의존적인지(dose dependent), 아니면 시료마다 흡수한 선량과는 관계없이 절대적인 값을 갖는 것인지에 대한 연구가 미진한 상태이다. 퇴적층 내에서 500만큼의 이온화 방사선을 흡수한 석영의 예를 들어보자. 실험실에서 관찰한 이 석영시료의 잔존 ESR 신호의 세기가 200이라면, 과연 300, 400, 700, 1000 만큼의 이온화 방사선을 흡수한 석영입자의 잔존신호도 200인지 아니면 흡수한 선량에 비례하여 달라지는 지에 대한 연구가 아직 활발하게 진행되지 않았다; 이는 이온화 방사선에 의해 석영 내에 생성된 자유전자가 잔존신호(non-bleachable ESR signals)와 관련된 격자결함에 어떤 기작(mechanism)으로 결합(trap)되는가와 깊은 관련이 있을 것으로 생각된다. 특히, 등가선량 측정을 위한 ESR 신호의 성장곡선은 일련의 부가선량에 대한 ESR 신호를 측정하여 만들어지는 데(“3.2.1 등가선량(Equivalent dose)” 참조), 이때 각각의 부가선량에 대해 측정된 ESR 신호에 내재되어 있는 잔존 ESR 신호의 수준을 확신할 수 없기 때문에, 이를 바탕으로 도출된 등가선량 및 연대결과를 신뢰할 수 없게 된다.

Ti-Li 신호의 경우, 태양광에 노출되어 초기 5시간 까지는 신호의 세기가 증가하다가, 이후 신호의 세기가 감소하는 경향을 보였지만 72시간이 경과하여도 초기 신호의 약 75%가 여전히 남아 있음을 알 수 있었다(그림 3). 반면, 인공광원에 노출시킨 석영입자의 Ti-Li 신호는 초기부터 지속적으로 비교적 빠르게 감소하여, 87.5시간이 경과하면 모든 신호가 거의 제거됨을 확인하였다(그림 3). 또한, 현생시료에서도 Ti-Li 신호를 관찰할 수 없었다(그림 7). 시료와 광원의 거리가 매우 가까우며(약 60 cm) 빛의 세기(photon flux)가 일정하고 강한 인공광원에 비해, 태양광은 지역적·시기적으로 일조량이 다양하고(Gao et al., 2009) 빛의 세기가 비교적 약하다는 점을 고려하더라도(이는 빛의 노출실험에서 ESR 신호의 변화가 인공광원에서 더 뚜렷하고 빠르게 나타난 이유로 여겨진다), 이 결과는 석영입자가 상당한 시간동안 빛에 노출될 수 있는 퇴적환경에서 형성된 퇴적층(풍성사구 혹은 해빈층)은 석영 Ti-Li 신호가 퇴적과정동안 완벽하게 제거되어 ESR 연대측정에 적용될 가능성이 있음을 의미한다. 이 외에도, 이 연구에서 관찰된 Ti-Li 신호뿐만 아니라, Ti-H 및 Ti-Na 신호도 빛에 노출되어 빠른 시간(최소 30분)에 제거되는 것이 보고된 바가 있다(Toyoda et al., 2000; Tissoux et al., 2007; Liu and Grün, 2011; Duval et al., 2017). 다만, Ti-H 신호와 Ti-Na신호는 모든 석영입자에서 발견되지는 않는다는 단점이 있다.

이번 연구에서 사용된 경주시 단구리(1803BYG-04, 06, 10), 천군동(1803CHG-18), 냉수리(1810NSR-07)에서 채취된 육성퇴적물들의 ESR 연대는, 측정에 사용된 ESR 센터의 종류와 ESR 신호 성장곡선의 분석방법(FRC 혹은 ERC)에 따라 차이가 있기는 하지만, 루미네선스 연대에 비해 최대 100배 이상 높은 연대를 나타낸다(표 2; 그림 6). 석영의 ESR 신호를 이용한 퇴적물의 연대측정시 실제 퇴적연대를 과대평가하게 되는 요인들은 여러 가지가 있다. 우선, ESR 연대측정에 사용된 석영입자의 크기에 의한 영향이 있을 수 있다. 예를 들어, 측정에 사용된 석영입자의 크기가 지나치게 세립질(수 μm)이고 물에 의해 퇴적되는 경우에는 이들이 개개의 입자로 움직이기 보다는 서로 뭉쳐서 이동하기 때문에, 퇴적과정동안 이들 입자가 빛에 노출될 가능성이 개별입자로 이동하는 조립질의 석영입자보다 낮아지므로 세립질 석영을 이용한 ESR 연대측정 결과는 실제 퇴적연대를 과대평가할 가능성이 높다(Voinchet et al., 2015). 반면, Liu et al. (2015)은 100-300 μm 사이의 석영입자로부터 도출한 ESR 연대가 가장 신뢰할 만하다는 연구결과를 보고한 바가 있어, 이 연구에 사용된 시료들의 높은 ESR 연대결과가 부적절한 석영입자의 크기에서 기인했다고 보기 어렵다; 이 연구에서 사용된 석영입자의 크기는 90-250 μm 이었다(“2.2 시료전처리” 참조).

이외에도, ESR 신호 성장곡선의 분석방법에 따른 등가선량 측정(즉, 연대측정)의 오류 가능성을 생각해볼 수 있다. 이 연구에서는 0-12800 Gy까지의 부가선량에 대한 ESR 신호를 모두 포함한 성장곡선(FRC)과 0 Gy부터 첫 번째 선량포화 수준으로 판단되는 1600 Gy 혹은 3200 Gy까지의 ESR 신호만을 포함한 성장곡선(ERC)을 이용하여 구한 등가선량과 연대결과를 비교하여 보았다(그림 5, 6). 이 연구에서 관찰된 것과 같은 ESR 신호 성장곡선의 이중포화현상(“3.2.1 등가선량(Equivalent dose)” 참조)은 이미 선행연구들에서 보고된 바가 있다. ESR 신호의 이중포화현상에 대해서는 아직 명확한 물리학적 규명이 이루어지지 않았지만, 높은 선량의 방사선 조사에 의한 격자결함의 생성 등이 그 원인으로 제기되었다(Berger, 1990; Grün, 1990; Huntley et al., 1993). 다중시료 부가선량법을 따라 측정된 ESR 신호들이 이중포화현상을 보임에도 불구하고, 이들을 높은 선량범위까지 한꺼번에 하나의 단일포화지수함수(single saturating exponential function)로 회귀분석한 후, 이를 통해 만들어진 성장곡선을 외삽(extrapolation)하여 도출한 등가선량은 오류가능성이 매우 높다(Hong et al., 2001 and references therein); Grün (1991)은 ESR 신호가 첫 번째로 포화되는 선량 이후의 ESR 신호 측정값들은 신뢰도가 낮기 때문에 연대측정에 사용하지 않을 것을 제안하였다. 또한, Grün and Brumby (1994), Ree-Jones (1995), Hong et al. (2001) 등은 다중시료 부가선량법으로 측정된 ESR 및 OSL 신호에 대한 실험적 연구를 통해 하나의 단일포화지수함수로 회귀분석 할 수 있는 ESR 혹은 OSL 신호의 최대 부가선량은, 시료로부터 예상되는 등가선량(expected D_e values of the samples of interest)의 5-10배를 넘지 않아야 한다고 주장하였다.

이 연구에서 ERC를 이용한 육성퇴적물 시료들의 ESR 연대는 Al과 Ti-Li 신호 모두 FRC을 이용한 연대에 비해 루미네선스 연대와 비교적 근접한 결과를 보였다(그림 6; 표 2). 하지만, ERC를 이용한 ESR 연대도 루미네선스 연대결과에 비해 최대 약 25배나 높았기 때문에(표 2), ESR 신호 성장곡선의 불확실성만으로 이들 두 연대사이의 차이를 설명할 수는 없다.

따라서, 루미네선스 연대에 비해 과도하게 높은 ESR 연대결과는, 석영의 입도나 ESR 신호 성장곡선의 분석오차라기보다는, Al 신호와 Ti-Li 신호가 충적선상지 퇴적환경에서 충분히 제거되지 않았기 때문으로 해석하는 것이 타당할 것이다. 특히, 풍성사구 및 해빈환경에서 채취된 현생시료에서 관찰되지 않아 퇴적연대 측정에 적용가능성이 있는 것으로 판단되는 Ti-Li 신호도 1803BYG-10 시료를 제외하면, 모두 루미네선스 연대결과보다 10배에서 25배 이상 높은 ESR 연대결과를 보였음은 이러한 해석을 뒷받침해준다; 반면, ERC를 이용한 1803BYG-10시료의 Ti-Li 연대는 루미네선스 연대결과에 비해 약 70% 적었는데, 이는 이 시료의 Ti-Li 신호가 300 Gy이하의 낮은 선량에서 빠르게 선량포화상태에 도달함에 따라 초기 부가선량(0-1600 Gy)에 대한 ESR 신호의 측정오차가 컸기 때문으로 생각된다(그림 5d).

5. 결 론

이번 연구에 사용된 90-250 μm 크기의 육성기원 석영입자들은 인공광원의 빛에 87.5 시간동안 반응하여 완벽하게 제거된 Ti-Li 신호를 제외하고, 모두 3일 이상 빛(태양광과 인공광)에 노출되어도 초기 ESR 신호의 30-75%가 여전히 제거되지 못하고 남아 있었다. E’ 신호는 빛에 노출되면 오히려 그 세기가 증가하는 것으로 관찰되었기 때문에, 이 신호를 이용한 퇴적연대측정은 불가능한 것으로 판단된다.

육성퇴적물에 대한 석영 ESR 연대결과는 Al 신호와 Ti-Li 신호 모두 루미네선스 연대결과에 비해 최대 100배 이상 높았으며, 이는 퇴적당시 석영입자의 ESR 신호가 충분히 초기화되지 못한 결과로 해석된다. 그러나, 호주의 Hyams 해변과 충남 태안 신두리에서 채취한 현생시료에서는 Ti-Li 신호가 관찰되지 않아, 풍성사구와 해빈층과 같이 석영입자가 퇴적과정동안 충분히 빛에 노출될 수 있는 환경에서는 Ti-Li 신호를 이용한 퇴적물의 연대측정이 가능할 수 있음을 보여준다. 결론적으로, 현재의 연구단계에서는 한반도에서 활성단층이 주로 관찰되는 육성퇴적물에 대한 ESR 연대측정은 보다 면밀한 연구가 선행되어야 하며, 만일 연대미상의 활성단층이 풍성사구나 고해빈층을 절단/변위시키고 있다면 이에 대한 ESR 연대측정은 시도해볼 만한 가치가 있을 것으로 판단된다. 하지만, 이 경우에라도 퇴적층에 대한 ESR 연대결과는 루미네선스 연대결과를 비롯한 다른 독립적인 연대결과와의 상호 비교를 통해 신뢰성이 검증되어야 한다. 또한, ESR 연대결과는 퇴적과정동안 충분하게 제거되지 않은 신호들로 인해, 대부분의 경우 퇴적연대를 상당한 수준으로 과대평가할 것으로 예상된다. 이와 더불어, ESR 신호 성장곡선에 외삽하여 얻어지는 등가선량(연대결과)은 ESR 신호의 회귀분석 방법에 따라 좌우될 수 있기 때문에(model dependent) 이를 극복하기 위한 연구도 진행될 필요가 있다.

Acknowledgments

이 연구는 행정안정부 “한반도 단층구조선의 조사 및 평가기술개발 사업(2017-MOIS31-006)”, 한국기초과학지원연구원의 “자연재해 재발 주기 분석기술 플랫폼 구축(C050100)”과 기상청의 “기상·지진 See-At 기술개발연구(KMI2018-02010)”의 연구비지원으로 수행되었습니다.

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