우라늄 광상 내 물-암석 상호작용에 대한 자연유사 연구: 해외 연구 사례 및 국내 옥천대 우라늄 광상의 수리지구화학적 특성

1. 서 론

고준위 방사성 폐기물의 처분 방법으로서 전 세계적으로 보편적으로 수용되고 있는 심부 지중 처분과 관련하여 지층 내 우라늄의 거동과 물-암석 상호작용에 대한 관심이 증대되고 있다(Smellie et al., 1986). 처분 후 우라늄 등의 방사성 핵종의 거동에 대한 예측은 처분장의 안전성과 관련하여 매우 중요하지만, 실제 장기간 영향에 대한 예측은 주로 실험이나 방사성 핵종 거동에 대한 수리지질학적 및 지구화학적 모델에 의존하고 있다. 실험결과는 대개 제한된 조건 내에서만 유효할 수 있으며, 시공간적인 제한요소가 있다. 모델링 방법은 주어진 조건에서의 핵종의 거동 예측에 매우 유용한 도구이기는 하지만, 수리전도도나 흡착 계수 등 산정된 매개변수의 불확실성이 존재하고 이로 인해 예측된 모델 결과의 유효성 평가가 어려울 수 있다(Leijnse et al., 2001). 따라서 10만년 또는 그 이상의 장기간의 핵종의 거동과 관련하여서는 지질학적 시간 규모에 해당되는 자연 조건에서의 핵종의 거동을 파악하는 것이 필요하고, 이는 궁극적으로 심층 처분장의 장기 안전성에 대한 대중 수용성을 증대시킬 수 있다(Alexander et al., 2015).

지질학적 시간 규모에서 관측된 핵종의 장기 거동과 관련된 연구를 ‘자연유사’ 연구라고 하며(Miller et al., 2011), 해외의 대표적인 연구지역으로는 캐나다 Cigar Lake, 가봉 Oklo, 핀란드 Palmott, 일본 Tono, 브라질 Osamu Utsumi, 오스트레일리아 Koogarra, 체코 Ruprechtov가 있다(그림 1). 캐나다 Cigar Lake는 사용후핵연료 처분장과 유사하게 다중 방벽 개념과 비슷한 지질구조를 가지고 있으며(Cramer, 1995), 가봉 Oklo는 프랑스빌(Franceville)에 있는 우라늄 광상으로 자연 핵분열 원자로로 알려져 있다(Gauthier-Lafaye, 1986). 핀란드 Plamottu는 우라늄과 토륨 광상으로 암석에 함유된 우라늄이 수백~수천 ppm정도로 존재하는 자연유사 연구부지이다(Suutarinen et al., 1991). 일본 Tono 광상은 우라늄의 이동이 거의 없이 약 천만년 이상 동안 안정성을 유지하고 있는 지역이며(Iwatsuki et al., 2004), 브라질 Osamu Utsumi 광산은 약 800만 년 전에 형성된 우라늄 노천 광산이다(Nordstrom et al., 1992). 오스트레일리아의 Koongarra 광상은 Alligator Rivers 지역의 여러 우라늄 광상 중 하나로 우라늄 및 방사성 핵종을 포함하는 광체가 있으며, 하부로의 확산과 함께 철산화물과 점토의 흡착을 통해 우라늄의 이동이 제한됨을 보여준다(Payne and Airey, 2006). 체코 Ruprechtov 지역의 우라늄 광상은 복잡한 자연시스템을 가지고 있으며, 다른 산화-환원 조건에서 우라늄의 거동 특성이 서로 다를 수 있음을 보여주는 자연유사 연구 지역이다(Noseck et al., 2009a).

Fig. 1.

Locations of the overseas natural analogue research sites.

해외의 다양한 자연유사 연구들과 달리 현재까지 국내에서 자연적으로 발생한 방사성 원소의 장기 거동 특성을 평가한 연구들은 많지 않다. 국내에서 우라늄의 지화학적 특성과 관련하여 연구가 이루어진 지역은 옥천대로서, 옥천대 우라늄 광상의 지화학적 특성을 설명한 Jo et al. (2013)과 Shin and Kim (2011)이 있다. 또한 Ji et al. (2005)와 Hwang (2010)은 옥천대 우라늄을 함유한 암석 내 지하수의 지화학적 특성을 연구하였다. Ji et al. (2005)는 지표수, 지하수, 그리고 광산 갱내수의 수질과 지화학적 특성을 비교하였으며, 옥천대 자연시스템에서의 지화학적 산화-환원 특성에 따른 우라늄 농도 특성을 살펴보았다. Hwang (2010)은 옥천대 우라늄 광화대에서의 다양한 우라늄 광물의 산출과 지하수 내 우라늄의 함량과의 관계를 설명하고자 하였다.

이 논평에서는 주요한 해외 자연유사 연구 사례 및 국내 옥천대 우라늄 광상에서의 지화학 반응 특성을 살펴봄으로써, 향후 고준위 방사성 폐기물 처분과 관련한 자연 조건에서의 우라늄 등의 방사성 핵종의 거동 특성을 평가하고 이를 토대로 처분장 선정 및 관리 방안 수립 마련에 도움이 되고자 하였다. 논문에서는 우라늄을 포함한 물-암석 상호작용에 대한 개념 및 반응 네트워크(reaction network)와 함께 개별 해외 연구 지역에서의 우라늄의 거동 특성에 대한 연구 결과들을 정리하고, 국내 옥천대에서의 선행 연구결과들을 토대로 우라늄 광상을 포함한 지역에서의 지화학 반응 특성을 평가하고자 하였다.

2. 지하수 내 우라늄의 물-암석 상호작용과 지화학 반응 네트워크

심부 처분장에 고준위 방사성 폐기물로서 존재하는 우라늄의 원거리 지구화학적 조건(far-field geochemical conditions)에서의 물-암석 상호작용 및 지화학적 진화 과정은 자연유사 연구의 관점에서 우라늄 광상의 지질학적 시간 규모에서 물-암석 상호작용을 통해 유추해 볼 수 있다. 우라늄 광상에서의 물-암석 상호작용은 암상을 포함하고 있는 지층의 기본적인 지질학적 및 수리지질학적 환경을 토대로 다양한 지화학 반응(수용액상 착물화(aqueous complexation)을 포함한 종분화(speciation), 산화-환원(oxidation-reduction),침전-용해(precipitation-dissolution), 흡착-탈착(sorption-desorption) 또는 표면 착물화(surface complexation) 등을 수반한다. 따라서 이러한 상호작용을 종합적으로 해석하고 정량화하기 위해서는 물-암석 상호작용에 대한 개념 모델(conceptual model)(예, 그림 2)과 함께 우라늄이 관여되는 다양한 지화학 반응 네트워크(표 1) 수립이 필요하다.

Fig. 2.

Conceptual model for groundwater chemistry evolution for the candidate deep geological repository site in Canada (modified after Mayer and MacQuarrie, 2007). DO, OM, TDS, and ρ represent dissolved oxygen, organic matter, total dissolved solids, and fluid density, respectively. Solid phase constituents are shown in grey boxes.

Table 1.

Reaction equations involving uranium species, including oxidation-reduction, aqueous complexation, precipitation-dissolution, and surface complexation, along with log K values.

그림 2는 캐나다에서 심부 처분장 후보지로 가정한 퇴적층에서 과거 빙하기 및 간빙기 동안의 여러 가지 수리지질학적 조건을 거쳐 현재의 상태로 구성된 여러 층의 대수층(aquifer) 및 반대수층(aquitard)에서 지화학 변화와 관련한 지배적인 화학반응을 개념모델로 구성한 것이다. 지하수의 장기 지구화학적 진화는 강수의 함양 과정과 지하수를 포함하는 대수층을 구성하는 암석과의 반응에 의해 결정된다. 그림 2의 퇴적층의 경우 융빙수가 탄산염 광물과의 반응으로 중성에 가까운 pH로 평형을 이루게 되었다. 높은 산소 농도를 포함한 융빙수가 대수층으로 깊게 흘러들어 가는 동안 탄산염(carbonate), 암염(halite), 경석고(anhydrite) 및 석고(gypsum) 등과의 용해 반응으로 총 용존 고형물(total dissolved solids; TDS) 및 유체 밀도(ρ)가 증가되었고, 유기 탄소나 황철석(pyrite) 또는 녹니석(chlorite) 등의 환원성 광물과의 반응으로 빈산소 환경으로 변화되었다. 또한 황산염(sulfate)의 환원 반응과 메탄의 생성과정도 중요한 역할을 하였다. 이러한 개념모델은 오랜 기간에 걸쳐 생성된 퇴적층의 수문학적 변화에 따른 염도 및 유체 밀도 변화, 산화-환원 상태, 지구화학적 반응을 시각화하여 방사성 폐기물의 심부 처분장으로 사용되었을 때의 기본적인 지구화학적 환경을 보여준다.

우라늄은 자연계에서 +1, +2, +3, +4, +5, +6가 등 다양한 산화수를 가질 수 있으나 4가(U(Ⅳ))와 6가(U(Ⅵ)) 상태로 주로 존재하며, 산화수에 따라 전혀 다른 거동을 보인다. 즉, 지하수내에서 상대적으로 더 산화 상태인 U(Ⅵ)은 용해된 상태로 존재하며 더 환원 상태인 U(Ⅳ)는 용해도가 낮아 침전될 수 있다(Závodská et al., 2008). 따라서 환원 환경에서 우라늄은 U(IV)로 우세하게 존재하게 되며 이동성이 제한되는 반면, 지하수가 유동과정에서 산화 환경에 가깝게 변화할 경우 산화종인 U(VI)가 우세하게 되고 우라늄의 이동이 증가된다.

지화학적인 조건 변화에 따른 지하수 내 우라늄의 종분화와 이에 따른 거동을 파악하기 위해서는 우라늄이 관여하는 지화학 반응식에 대한 종합적인 네트워크 수립이 필요하다. 표 1은 우라늄이 관여되는 산화-환원, 수용액상 착물화, 침전-용해 및 표면 착물화 반응에 대한 각 반응식과 평형상수(equilibrium constant, K)를 정리한 것이다. 산화-환원 반응과 관련한 우라늄의 거동을 살펴보면, U(Ⅳ)의 산화로 생성되는 U(VI)는 가수분해(hydrolysis) 경향성이 강하여 우라닐(uranyl; UO₂²⁺) 착물로 존재하며, 물속에 탄산염(CO₃^2-), 황산염(SO₄^2-), 불소이온(F^-)이 있을 경우 산화과정 중에 이들을 포함한 U(Ⅵ) 착물을 형성한다. 수용액상 착물화 반응을 살펴보면, U(Ⅳ)는 pH에 따른 일련의 가수분해 반응을 통해 U(OH)_nⁿ를 형성하고, 또한 염소이온(Cl^-), 황산염, 불소이온과의 반응으로 지하수 내 다양한 화학종으로 존재한다. 지하수 내 U(Ⅵ)는 우라늄 이온만으로 존재하지 않고 UO₂²⁺으로 존재하며 가수분해 반응을 통해 일련의 우라닐 수산화물(uranyl hydroxide)을 형성한다. 더불어 UO₂²⁺는 탄산염, 불소이온, 염소이온, 황산염, 질산염(NO₃^-)과의 착물을 형성하기도 한다. 우라늄 광상의 대수층에서 우라늄이 관여하는 침전-용해의 반응들 중 중요한 것은 비정질(amorphous)의 UO₂와 결정질의 우라니나이트(uraninite; UO₂)로의 침전이 있다. UO₂²⁺는 또한 황산염, 탄산염과의 반응을 통해 고체상 결정질(crystalline solid) 형태로 침전될 수 있다. 표면 착물화 반응은 산화철(iron oxide) 표면에서 일어나는 우라늄 착물과 SOH₂의 화학적 흡착반응에 대한 해석 등에 이용된다(Economides et al., 1989). 이러한 우라늄이 관여하는 다양한 반응 네트워크 수립은 지하수 내 우라늄의 화학적 거동에 대한 종합적인 이해를 도울 수 있다.

3. 해외 자연유사 연구 사례

3.7 체코 Ruprechtov

체코 Ruprechtov 지역에 우라늄 광상이 있는 제3기 Sokolv 분지는 복잡한 자연시스템에서의 수리지질학적 우라늄의 거동을 보기 위한 연구지역이다(Noseck et al., 2009a). Sokolv 분지는 화산 활동으로 인해 응회암으로 덮인 분지의 바닥 부분에 화강암층이 만들어지고 남서쪽에 화강암 노두가 형성되면서 화강암이 분지를 둘러싸고 있는 모습이 되었다. Sokolv 분지의 상부는 화산쇄설성 퇴적물(pyroclastic sediments)로 덮여있고 화산쇄설성 퇴적물과 고령석과의 경계에는 약 50%의 유기물로 이루어진 점토/갈탄층(clay/lignite horizon)이 있다. 점토/갈탄층 아래에 우라늄이 농축되며, 이들을 가로질러 단층대(fault zone)가 형성되어 이를 따라 지하수의 흐름이 발생한다(Noseck et al., 2009a).

이 지역에서 점토/갈탄층의 지하수의 Eh 값의 범위는 -280 mV에서 -160 mV로 환원 환경임을 보여주었고, 화강암 지하수의 Eh 값은 +48~+240 mV로 산화 환경임을 보였다. 화강암 지하수의 우라늄 농도는 1.6~11.1 μg/L이었고 점토/갈탄층 지하수의 우라늄 농도는 0.2~0.8 μg/L이었다. 이를 통해 볼 때, 점토/갈탄층 지하수의 환경이 화강암 지하수보다 환원 환경으로 우라늄이 U(IV) 형태로 존재함으로써 우라늄의 거동을 제한했음을 알 수 있다(Noseck et al., 2009b).

그림 3은 Noseck et al. (2012)에서의 우라늄 농도 등 지화학적 조건들을 토대로 Geochemist’s Workbench (GWB) (Guillaumont and Mompean, 2003)를 사용하여 우라늄 종분화를 pH-Eh 다이어그램에 도시한 그림이다. 화강암층의 지하수와 점토/갈탄층 아래 우라늄이 농축된 곳의 지하수에서 용해된 형태로 존재하는 우라늄 착물의 안정성을 제시하였으며, 화강암층에서 더 많이 산화된 지하수는 UO₂(CO₃)₂^2-과 UO₂(CO₃)(OH)₃^-에 의해 지배되는 반면, 점토/갈탄층의 지하수는 UO₂(CO₃)₂^2-, UO₂(CO₃)₃^4-에 의해 지배됨을 보여준다.

Fig. 3.

pH-Eh diagram for Ruprechtov groundwaters (at 20℃, 1 atm, U concentration=10-3 mg/L, CO2 activity= 10-3) (reproduced from the data of Noseck et al., 2012).

3.8 해외 자연유사 연구 사례 결과 요약 및 의미

물-암석 상호반응에 따라 우라늄의 거동이 어떻게 변화하는지 파악하기 위해 해외 자연유사 연구들에서의 지하수의 지화학적 특성을 정리하였다. 표 2는 위에서 설명된 7개의 해외 자연유사 연구지역들에서의 우라늄 광체의 깊이, 산화-환원 전위, 지하수내 우라늄 함량, 지질 및 수리지질/지구화학적 핵심 내용, 그리고 각 연구들을 통해 얻은 의미를 정리한 것이다.

Table 2.

Geochemical characteristics of the overseas natural analogue research sites.

캐나다 Cigar Lake에서 우라늄 광체를 감싸고 있는 점토 덮개암은 지하수의 흐름을 제어할 뿐만 아니라 우라늄 이동을 방해하는 일라이트와 우라늄을 흡착하는 코피나이트로 이뤄져 있어 우라늄의 이동을 화학적으로 제한하였다. 또한, 지하수와 황화철의 반응은 산화-환원 완충 역할을 하고 이는 환원 환경을 유지할 수 있도록 하는 역할을 하였다. 가봉 Oklo의 지하수의 환원 환경은 Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)의 평형으로 조절되며, 지하수는 유기물을 함유한 이질암 내 공극수로 유기물로 인해 우라늄이 침전되어 이동이 제한되었다. 핀란드 Palmottu 부지는 깊이가 깊어질수록 더욱 환원된 환경의 지하수를 나타내었다. 지하수 내 우라늄의 함량이 매우 적은데 이는 환원된 환경에서 용해도가 낮은 U(Ⅳ) 형태로 존재하기 때문이다. 일본 Tono 광상의 지하수 또한 우라늄의 거동이 거의 없는 환원 환경으로 우라늄은 피치블렌드로의 침전이나 방해석과 함께 공침하여 지하수 내 낮은 농도를 유지하였다. 브라질 Osamu Utsumi 광상의 지하수는 산화-환원 경계를 기준으로 상부는 산화 환경, 하부는 환원 환경이며, 이에 따른 각기 다른 산화-환원 조건에서의 우라늄의 화학적 특성을 보여주었다. 환원 환경인 하부 지하수의 경우 pH와 알칼리도는 높은 값을 보였으며 철과 우라늄의 농도는 상부보다 감소함을 보였다. 오스트레일리아 Koongarra 광상에서는 풍화대의 하향이동이 발생하였고 이는 1차 우라니나이트를 산화 및 용해시키고 우라닐 탄산염 착물을 형성하여 U(Ⅵ)을 이동시켰다. 그 후, 철 광물인 페리하이드라이트는 착물 형태의 U(Ⅵ)을 흡착하여 우라늄의 이동을 감소시켰다. 체코의 Ruprechtov의 점토/갈탄층 지하수는 환원 환경으로서 우라늄의 용해가 잘 일어나지 않고 침전이 발생하여 우라늄이 농축되었으며 이로 인해 지하수 내 우라늄의 농도가 낮았다. 또한, 점토/갈탄층의 지하수 환경에서 우라늄은 우라니나이트와 같은 우라늄 광물로 존재함으로써 우라늄의 이동을 제한하였다.

종합하면, Osamu Utsumi와 Koongarra를 제외한 나머지 다섯 군데의 연구지역에서 지하수는 대체로 낮은 Eh 값을 보여주었으며 환원된 환경의 지하수임을 지시하였다. 이는 모암의 우라늄 함량과는 무관하게 지하수의 낮은 Eh 조건이 우라늄 농도를 낮게 하여 우라늄의 이동성이 거의 없이 안정하게 지화학적으로 제어함을 나타낸다. 또한, 캐나다 Cigar Lake의 경우에서처럼 투수성이 낮은 덮개암의 존재는 지하수의 흐름을 수리지질학적으로 제어하여 우라늄을 포함한 지하수의 유동을 억제시키는 역할을 할 수 있음을 보여 준다. 비교적 산화된 환경이면서 주변 풍화된 암석에서 유래한 우라늄 및 방사성 핵종의 이동을 보이는 반면 이와는 반대로 철산화물, 점토광물, 그리고 인산염의 우라늄 흡착을 통해 방사성 원소의 이동이 지연되는 것을 보여주는 Koongarra 광상에서의 예처럼, 물-암석 상호작용과 관련한 우라늄의 지하수내 거동은 산화-환원 환경, 모암 내 우라늄의 함량 및 풍화상태, 그리고 우라늄의 흡착에 의해 조절됨을 알 수 있다. 해외 자연유사 연구 부지의 지질은 화강암 등의 화성기원의 기반암과 주변의 퇴적층으로 이루어진 경우가 많아 국내 지질 조건과도 부합되는 측면이 많다. 따라서 해외 연구부지에서의 선행 연구로부터 얻어진 수리지질학적 및 지구화학적 특성과 이와 연관된 우라늄 등의 방사성 핵종의 거동 특성은 국내 자연유사 연구 및 고준위 방사성 폐기물 부지 선정에 있어서도 관련성이 클 것으로 생각된다.

4. 옥천대 우라늄 광상의 수리지구화학적 특성

국내에서 우라늄 광상과 관련하여 비교적 연구가 많이 된 지역은 옥천대이다. 옥천대는 충청북도 충주 부근에서 남서 방향으로 옥천을 지나 전라북도 익산 북쪽 15 km까지 분포되어 있는 변성퇴적암 지대로 화강암 저반으로 둘러싸여 있어 우라늄과 토륨의 함량이 높은 곳이다(그림 4). 옥천대의 탄질점판암 내 우라늄 광체들은 비교적 높은 농도인 300~400 ppm (U₃O₈)으로 분포하고 있다(Jo et al., 2013).

Fig. 4.

Geological map of the Okcheon metamorphic belt from Goesan to Geumsan. The Okcheon metamorphic belt is represented by the striped area. Scale is 1:1,000,000 (from the Geo Big Data Open Platform of KIGAM (July 1, 2022): https://data.kigam.re.kr/mgeo/sub01/page02.do).

Shin and Kim (2011)은 옥천대 탄질점판암에서 우라니나이트가 가장 흔하게 산출되며, 우라노토라이트(uranothorite), 브래너라이트(brannerite), 에카나이트(ekanite), 토루타이트(thorutite) 등이 소량 산출됨을 보였다. 우라늄 농도의 경우 다른 점판암에서는 평균 3~4 ppm을 보이지만 탄질점판암에서는 평균 360 ppm으로 높은 양을 보여주었다. 또한 Jo et al. (2013)은 국내 옥천대 함우라늄 탄질점판암이 석영, 방해석, 녹니석, 황화 광물 및 우라늄 광물을 수반함을 보여주었다.

Hwang (2010)은 옥천대 우라늄 광화대와 대전지역 우라늄 지하수와의 성인적 관련성을 고찰하기 위해 옥천대 우라늄 광체 부근 퇴적암 지하수에 대한 수리화학적 연구를 수행하였다. 우라늄 이외의 주요 양이온들과 전기전도도의 비례적인 상관성을 고찰하였으며 양이온의 함량 증가는 방해석과 백운석의 용해에 따른 결과임을 보였다. 옥천변성대 우라늄 광화대에서 다양한 우라늄 광물이 산출됨에도 불구하고 지하수 내 우라늄의 함량은 매우 낮다는 것을 보여주었는데, 이는 환원성 지하수 환경의 특성 때문이며 수리화학적 요소와 탄소 유기물에 의한 우라늄 흡착이 주요인인 것으로 판단하였다.

Ji et al. (2005)은 고품위 우라늄을 함유한 탄질점판암 내 지하수의 우라늄 실태를 파악하고자 지표수, 지하수 및 광산 갱내수에 대한 우라늄 농도 및 물 암석 상호 반응의 지화학적 특성을 살펴보았다. 옥천대 괴산, 보은, 금산지역 기반암의 우라늄을 함유한 탄질층을 중심으로 지표수, 지하수, 광산 갱내수의 수질유형을 비교하였다. 지표수는 Ca²⁺-HCO₃^--SO₄^2-와 Ca²⁺-Mg²⁺-SO₄^2--HCO₃^-로 변화된 양상을 보여주었으며, 지하수는 Ca²⁺-Na²⁺-HCO₃^-에서 Ca²⁺-Mg²⁺-HCO₃^-으로의 수질변화가 나타났다. 광산 갱내수는 Mg²⁺- Ca²⁺-SO₄^2- 수질유형을 보여주었다. 지표수, 지하수, 광산 갱내수 모두 우라늄의 농도가 높아질수록 Ca²⁺- (Mg²⁺,Na⁺)-HCO₃^-와 Ca²⁺-HCO₃^--SO₄^2-의 수질유형을 보여주었다. 표 3은 Ji et al. (2005)에서의 지표수, 지하수, 광산 갱내수에 대한 현장측정 결과 및 주요 이온과 우라늄의 농도를 보여준다. 옥천대 지표수와 광산 갱내수는 산화 환경의 특성을 보이고, 지하수의 Eh 값은 -109에서 +273 mV로 환원~약간 산화된 지하수임을 보였다. 지하수 내 우라늄의 평균 함량은 4.0 μg/L로 지표수(9.4 μg/L)와 광산 갱내수(1,249.7 μg/L)보다 낮은 농도를 보여주었다.

Table 3.

Geochemical parameters and concentrations of uranium and major constituents in surface water, groundwater, and mine water in the Okcheon belt (adopted from Ji et al., 2005).

Ji et al. (2005)은 또한 지표수, 지하수, 광산 갱내수의 주요 이온들과 우라늄 농도와의 상관관계를 살펴보았는데, 지표수, 지하수, 광산 갱내수의 우라늄의 농도가 2 μg/L이상인 시료들과 주요 이온들 Ca²⁺, Mg²⁺, SO₄^2-, HCO₃^- 농도의 상관성이 0.88 이상임을 보여주었다. 이는 주요 이온들의 농도가 증가할수록 우라늄의 농도가 증가함을 나타내며, 탄질점판암내의 우라니나이트와 같은 우라늄 광물과 방해석, 백운석과 같은 탄산염광물로부터 우라닐 탄산염과 우라닐 산화물(uranyl oxides)의 착물이 형성되었음을 지시하였다.

옥천대 우라늄 광물을 함유한 탄질점판암층 내 공극수의 물-암석 상호반응을 살펴보기 위해 Ji et al. (2005)의 지표수, 지하수, 광산 갱내수의 평균적인 지화학 데이터를 pH-Eh 다이어그램에 도시하였다(그림 5). 평균적인 지표수와 지하수는 우라닐 탄산염 착물인 UO₂(CO₃)₂^2-이 상대적으로 더 안정한 상태에 있으며, 광산 갱내수는 UO₂(CO₃)₂^2-과 UO₂CO₃영역 모두에서 안정할 수 있음을 나타낸다.

Fig. 5.

pH-Eh diagram showing the chemical species of uranium in surface water, groundwater, and mine water of the coaly slate of the Okcheon belt (25℃, 1 atm, U concentration=4.0 μg/L) (reproduced from the data of Ji et al., 2005).

종합적으로 옥천대의 지표수, 지하수, 광산 갱내수의 수질유형 파악 및 지화학적 특성에 대한 연구 결과, 지표수와 광산 갱내수는 산화 환경의 특성을 보였고 지하수는 환원~약간 산화된 환경의 특성을 보였다. 우라늄의 농도는 지하수가 지표수, 광산 갱내수보다 낮음을 보였으며 일부 탄질층의 지하수는 용해도가 낮은 U(Ⅳ)의 우라니나이트로 침전됨을 지시하였다. 즉, 옥천대의 우라늄 함유 탄질층의 환원된 지하수는 우라늄의 거동을 제한하는 것을 알 수 있다.

해외 연구에 비해 국내에서는 자연유사 관점에서의 우라늄 광상의 수리지질학적 및 지화학적 특성, 그리고 우라늄의 자연조건에서의 거동에 관한 연구는 거의 이루어지지 않았다. 따라서 향후 고준위 방사성 폐기물 처분장의 부지선정 및 심부 처분과 관련된 일련의 연구 및 관리를 위해서 자연유사 연구가 시급히 진행되어야 한다. 이 논평에서 살펴본 바와 같이 옥천대는 우라늄 광상의 형성과 광물학적인 특성과 관련하여 국내에서 다른 지역보다 상대적으로 연구가 많이 된 지역으로 자연유사 연구부지로 가장 적합한 지역으로 생각되며, 향후 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.

5. 결 론

수리지구화학적 환경에 지배되는 우라늄의 물-암석 상호작용에 따른 거동을 정량적으로 해석하는 것은 고준위 방사성 폐기물 처분장의 안전성을 확보하기 위해 필수적이다. 특히, 우라늄의 장기 거동 특성을 이해하기 위해서는 지질학적 시간동안 변화한 우라늄 광상 내 지하수의 지구화학적 특성을 이해하는 것이 중요하다. 이 논평에서는 해외 주요 자연유사 연구의 대표적인 지역으로서 캐나다 Cigar Lake, 가봉 Oklo, 핀란드 Palmott, 일본 Tono, 브라질 Osamu Utsumi, 오스트레일리아 Koongarra, 그리고 체코 Ruprechtov에서의 우라늄의 지화학적 특성 및 거동에 대한 연구결과를 살펴보았다. 해외 여러 자연유사 부지에서의 우라늄 광체는 대개의 경우 낮은 Eh값으로 지시되는 환원 지하수 환경을 보여주었으며 점토광물에 둘러싸여 있는 경우도 있었다. 지하수 내 우라늄은 비교적 용해도가 낮은 U(Ⅳ)로 존재하거나 우라니나이트와 코피나이트 등의 광물로 침전되고 산화철과 점토에 흡착되어 이동없이 오랜 시간동안 안정성을 유지함을 보여주었다.

국내 이전 연구에서는 옥천대의 탄질점판암에 우라니나이트, 우라노토라이트, 브래너라이트, 에카나이트, 토루타이트 등의 우라늄 광물이 산출됨을 보였다. 우라늄 농도의 경우 다른 점판암에서는 평균 3~4 ppm을 보이지만 탄질점판암에서는 평균 360 ppm으로 높은 함량을 보여주었다. 탄질점판암층의 지하수는 우라늄의 농도가 낮고 환원된 환경의 지화학적 특성을 보여 우라니나이트 광물로 침전되는 우라늄의 거동을 보였다. 보은, 금산, 괴산의 지하수에서는 약간 산화~환원된 환경을 보였으며 지표수, 광산 갱내수보다 낮은 우라늄 농도를 보였다. 이러한 결과로 볼 때, 옥천대의 일부 지하수 내 우라늄은 농도가 낮고 용해도가 낮은 U(Ⅳ)으로 존재하여 거동이 제한됨을 알 수 있었다. 해외 연구에 비해 국내에서는 자연조건에서의 우라늄 등의 방사성 핵종의 거동에 관한 자연유사 연구는 거의 이루어지지 않았다. 선행연구에서는 주로 광물의 지구화학적 특성과 지하수의 수리지구화학적인 특성에 대한 제한적인 연구가 이루어졌으며 지화학 개념 모델 수립과 같은 연구는 없었다. 따라서, 향후 고준위 방사성 폐기물 처분장의 장기 안전성에 대한 함의를 도출하기 위해, 우라늄 광체를 포함한 대수층 지하수에서 우라늄의 장기 화학적 상태 변화 및 거동을 평가할 수 있는 적절한 자연유사 부지를 선정하고 이에 대한 추가적인 연구가 진행되어야 할 것으로 생각된다.

Acknowledgments

이 연구는 2021년도 정부(과학기술정보통신부)의 재원으로 사용후핵연료관리핵심기술개발사업단 및 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 연구사업입니다(NRF-2021M2E1A1099413).

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