Current Issue

융해실험장치는 컬럼 안에 눈 또는 얼음을 위치시키고, 상부에서 태양복사에너지 역할을 할 수 있는 적외선램프 등을 이용하여 눈 또는 얼음이 녹을 수 있도록 설계되어 있다(Taylor et al., 2001, 2002; Lee et al., 2015). 융해실험장치를 이용한 융해실험(melting experiment)은 이화여자대학교 극지실험실(Cryosphere Laboratory)에서 수행하였으며, 실험장치 및 실험사진은 Lee et al. (2015)에 제시되어 있다. 융해실험장치 내부는 상부에서 적외선램프(75 W)를 이용하여 얼음 표면에 열에너지를 전달하여 얼음이 녹을 수 있는 환경이다. 융해실험 도중 실험실 내의 온도로 인해 얼음이 녹는 것을 방지하기 위하여 실험실의 온도를 –1도에서 1도로 고정하였다. 얼음표면에서 생성된 물은 컬럼 속의 얼음을 지나 튜브로 흐르게 되어 있으며, 융해실험장치는 단열재를 이용하여 열의 손실을 방지하였으며, 튜브는 시료가 재결빙되는 것을 방지하기 위하여 열선으로 감싸 놓았다. 시료 채집 기준은 튜브를 통해 얻어진 물의 질량을 기준으로 조절하였으며, 총 115개의 시료가 획득되었다.

얼음은 여러 번의 실험동안 동일한 동위원소 조성을 유지하기 위하여 1차 증류수 20 L를 준비하고, 이를 냉동고에 얼려 보관하여 실험이 끝날 때까지 사용하였다. 얼음의 크기는 가로, 세로, 높이가 모두 3 cm인 정육면체의 얼음을 사용하였다. 실험에 사용된 얼음의 양은 총 2,000 g 이었으며, 1976.4 g (98.82%)가 최종적으로 회수되어 증발 또는 질량감소로 인한 실험의 가정에 위배되지 않은 것으로 판단되었다. 실험에 사용된 증류수는 60 mL 실험용 보관 용기(LDPE)에 따로 보관하였다가 실험 시료의 기준값(water medium)으로 사용되었으며, 실험에 사용된 얼음과 동일하게 만들어진 얼음도 실험 시료의 기준값(ice medium)으로 사용되었다.

Lee et al. (2015)에서는 융해실험을 통해 얼음이 녹으면서 동위원소가 속도에 상관없이 어떻게 변해가는 가를 제시하였으나, 본 연구에서는 얼음을 녹이는 속도가 일정할 때(즉, 얼음 사이를 통과하는 물의 속도가 일정할 때) 얼음의 동위원소 변화 양상을 관찰하기 위하여 얼음 표면과 적외선램프의 간격을 일정하게 유지하였다. 배출속도는 얼음 표면과 적외선램프의 간격으로 조절할 수 있기 때문에 본 실험에서는 10 cm로 유지하였다. 110 mm 직경의 칼럼내부에 2 kg의 얼음을 투입한 후 얼음의 높이는 컬럼의 최하부로부터 37.5 cm이었으며, 컬럼 내부의 얼음의 밀도는 0.58 g/cm³ 이었다. 실험은 13.05 시간동안 지속되었으며, 평균적인 배출속도는 1.96 cm/hr이었다.

채취된 시료의 물 안정동위원소(δD, δ¹⁸O)는 극지연구소에 설치되어 있는 상용 물 안정동위원소 분석 장비(Picarro L2130)를 이용하여 분석하였다. 레이저 흡광법(Cavity RingDown Spectrometer, CRDS, http://www.picarro.com)이 기본원리이며 기체 흡수스펙트럼의 고유성을 이용하여 정밀하게 조정된 파장의 빛을 측정하여 챔버(cavity)에 조사한 후 빛이 측정 챔버 안에 있는 대기의 목적성분의 양에 비례하여 흡수 및 소멸되는 시간을 측정하는 원리이다(Jung et al., 2013). 표준물질로는 국제원자력기구에서 제공하는 VSMOW2 (산소 및 수소동위원소 값: 0‰, 0‰), SLAP (-55.50‰, -427.5‰), GISP (-24.76‰, -189.5‰)를 사용하였다. 각 표준물질은 개당 주입회수를 18회로 정하고 열 번째 시료까지는 이전 시료의 기억효과(memory effect)를 고려하여 결과 값 산출시 제외하고 나머지 여덟 번의 평균값을 결과로 이용하였다. 시료는 개당 주입회수를 12회로 정하고 뒤의 여덟 번의 평균값을 결과로 이용하였다. 시료를 5회 분석한 후 표준물질을 러닝스탠다드(running standard)로 이용하였다. 수소 및 산소동위원소의 정밀도(precision)는 각각 0.8‰, 0.08‰이다. 물 안정동위원소의 δ¹⁸O값은 H₂¹⁶O의 농도 값에 대한 H₂¹⁸O의 농도 값의 상대조성비로 나타내며, δD의 값은 H₂¹⁶O의 농도 값에 대한 HD¹⁶O의 농도 값의 상대 조성비로 나타낸다. δ의 정의는 아래 식 1과 같다.

여기서 Robs와 RVSMOW는 각각 분석된 시료와 표준시료의 D/H 또는 ¹⁸O/¹⁶O를 나타낸다.

본 연구에 사용된 모델은 Taylor et al. (2001)과 Feng et al. (2002)에 의해 개발되었으며, 눈이 녹은 물과 고체상인 눈의 동위원소 교환반응을 모사하는 연구에 사용되어 왔다(Taylor et al., 2002; Lee et al., 2009, 2010a). 눈 속을 흐르는 물의 속도는 일정하다고 가정하여 수리조건(hydrological condition)을 무시하였다. 하지만, Lee et al. (2010b)에서는 수리조건을 고려한 모델을 개발하여 눈이 녹은 물의 일일 동위원소 변동 및 인공강우에 의한 동위원소 변동을 실험결과와 비교하였다. 두 모델의 차이점과 스노우팩의 동위원소 초기조건에 따른 융설의 동위원소 변동은 Lee (2014a)에 제시되어 있다.

Taylor et al. (2001)과 Feng et al. (2002)에 의해 개발된 1-D 스노우팩동위원소모델은 식 2-5의 지배방정식을 따르며, 이는 기본적으로 용질이송모델과 동일하지만 이송(advection)과 동위원소교환(isotopic exchange between liquid water and ice)이 포함되어 있다. 이는 Búason (1972)에 의해 처음으로 제시되었으며, Taylor et al. (2001)는 눈이 녹은 물과 고체상인 눈의 동위원소교환반응은 모든 지역에서 일어나는 것이 아니라 눈 표면의 일부분에서만 반응이 일어날 것이라고 가정(식 3의 f)하여 모델을 수정하였으며, Taylor et al. (2002)에서는 실험과 모델을 비교하여 f 및 식 5의 동위원소교환계수(kr)를 제시하였다.

여기에서 Rliq 및 Rice는 각각 액상과 고체상에서의 D/H 또는 ¹⁸O/¹⁶O의 비율을 나타내며 α는 0℃에서의 수소 또는 산소의 평형상태에서의 분별계수를 나타낸다. 평형상태에서 수소 및 산소의 분별계수는 각각 3.1‰과 19.5‰이다(O'Neil, 1968). 변수 γ는 고체상인 얼음이 동위원소교환반응에 얼마만큼 참여하는 가를 정량적으로 나타낸 것이며 변수 ψ는 무차원동위원소 속도계수(dimensionless rate constant of isotopic exchange)이다. 기존 모델에서는 눈 또는 얼음의 동위원소교환반응이 전 지역에서 일어난다고 가정하였지만, Taylor et al. (2001)의 연구에서는 γ를 이용하여 동위원소교환반응이 부분적으로 일어날 것이라고 가정하였다. 여기에서 kr은 동위원소속도계수이며, Z는 최초의 눈의 깊이이며, u는 융설의 속도이다. a와 b는 각각 단위부피당 눈에 있는 물과 얼음의 질량을 나타낸다.

용융실험을 통해 얻어진 산소와 수소의 동위원소 분석값에 모델값의 적합도(fit)를 고려하여, 식 4과 5에서의 산소와 수소의 γ와 ψ값을 결정하였다. 얼음이 동위원소교환반응에 얼마만큼 참여하는 가(f)와 동위원소교환상수(kr)는 식 4과 5를 통해 각각 정할 수 있다. 최적의 적합도(the best-fit)은 모델값과 실험값의 차이의 제곱을 가장 최소화하는 값(least-squares method)으로 결정하였다(Lee et al., 2009).

먼저, 모델에서 얼음 속을 통과하는 물의 속도가 일정하다고 가정하였으며, 용융실험 또한 이러한 가정을 위배하지 않기 위하여 적외선램프는 동일한 것을 사용하였다. Lee et al. (2015)에서 논의한 바로 적외선램프를 고정하게 되면 배출속도가 시간이 지남에 따라 감소했기에 본 실험에서는 얼음 표면과 적외선램프간의 거리를 10 cm로 유지함으로서 배출속도는 일정하게 유지했다. 그림 1에서는 시간이 지남(F, fraction of melt)에 따라 배출속도가 어떻게 변하는 가를 나타내었다. 실험 초기(10%이전) 및 얼음이 얼마 남지 않은 실험 후기(80%) 이후를 제외하고는 배출수는 거의 평균속도(1.96 cm/hr)를 유지하고 있다(그림 1a). 시간에 따른 융해속도, 즉 컬럼의 하단부에서 측정된 배출속도는 그림 1b에 나타내었다. 배출속도의 평균은 1.96 ± 0.4 cm/hr 이었으며, 1.8과 2.2 사이에 가장 많이 분포되어 있다. 따라서 배출속도의 평균값을 모델의 인자로 사용하였다.

Fig. 1. 
(a) Variations of specific discharge as a function of melted fraction (F). (b) A distribution of the total melt as a function of collected specific discharge.

얼음 표면이 녹기 시작하면 녹은 물은 얼음사이를 통과하면서 액상인 물과 고체상인 얼음의 동위원소교환반응(isotopic exchange between liquid water and ice)이 발생되어, 두 상의 동위원소 값을 변화시키게 된다(Lee et al., 2009, 2010, 2015). 고체상인 얼음과 액체상인 물의 동위원소교환반응으로 평형을 이루게 되면, 산소 및 수소의 동위원소 값은 각각 3.1‰, 19.5‰의 차이가 발생하게 된다(Lee et al., 2009). 실험초기에 얼음사이에는 물이 존재하지 않기 때문에 용융으로 생성된 물은 얼음 표면의 동위원소 조성과 같다. 시간이 지나면서 얼음 속을 지나는 물은 동위원소교환반응으로 인해 동위원소 값이 감소하게 되고, 얼음의 동위원소 값은 증가하게 된다. 후에 동위원소 값이 증가된 얼음이 녹기 시작하면 얼음 속을 지나는 물의 동위원소 값도 증가하며, 그림 2와 같이 처음에는 배출수의 동위원소 값이 초기에 감소하다가 결국에는 증가는 양상을 보여 주게 된다. 그림 2는 실험에 사용된 최초의 얼음값(산소: -8.42‰, 수소: -61.26‰)에서 분석된 값을 뺀 값을 도시하였다. 이는 얼음의 동위원소 값의 시간적 변화를 보여 주며, 0을 기준으로 자료의 윗부분과 아래 부분은 질량보존에 의해 같은 넓이를 가져야 한다.

Fig. 2. 
Isotopic compositions of meltwater (triangle) and modeled results (line) plotted against F, the fraction of water melted: (a) oxygen data; and (b) hydrogen data.

산소와 수소의 선형관계는 동위원소수리지질학(isotope hydrogeology)에서 많이 쓰이는 방법이며, 선형관계의 기울기 및 절편은 물리적인 의미를 지니고 있다. 그림 3에 제시된 것처럼 전지구순환선(Global Meteoric Water Line, GMWL)은 기울기를 8, 세로축 절편을 10을 가진다. 이는 해양에서 기원한 강수(precipitation)에 해당되는 사항이며, 눈 또는 얼음이 쌓인 이후 녹기 시작한다면 다른 선형관계를 가질 것이다(Lee et al., 2010a). Lee et al. (2010a)에서는 새로운 눈, 스노우팩, 눈 녹은 물로 눈의 변성작용(snow metamorphism)이 일어나면서 선형관계의 기울기가 어떻게 변하는 가를 현장조사 및 모델로서 논의하였다. 새로운 눈은 GMWL과 같은 기울기 8을 가지지만 눈의 변성작용, 즉 대기의 복사에너지를 흡수하여 눈에서 얼음으로 변동될수록 선형관계의 기울기는 감소하는 것으로 보고하였다. 이는 액체상의 물과 고체상인 얼음의 동위원소교환반응으로 설명될 수 있으며, 이때의 동위원소분별계수(isotopic fractionation factor, 19.5/3.1~6.3)에 의해 8이하의 기울기를 설명할 수 있다(Lee et al., 2009). 극지역에서는 승화(sublimation)에 의해서도 동위원소변화가 발생하지만, 산소와 수소의 선형관계는 대략 7.7정도로 알려져 있으나, 본 실험에서 질량이 거의 회수되었으므로 승화에 의한 동위원소교환반응은 무시할 수 있을 것으로 판단된다(Stichler et al., 2001; Earman et al., 2006). 그림 3에서 제시된 본 연구의 결과에서도 기울기가 6.64를 가지면서 얼음이 녹으면서 동위원소교환반응이 일어났음을 지시한다.

Fig. 3. 
Oxygen vs. hydrogen isotopes plots for the melted water from ice.

Taylor et al. (2001)에서는 현장의 결과를 모사하기 위하여 1-D 스노우팩모델을 개발하였으며, Feng et al. (2002)와 Taylor et al. (2002)에서는 융해실험을 통해 눈 동위원소의 변화과정에서 화학적인 상수들을 모델을 통해 결정하였다. Lee et al. (2009)에서는 산소와 수소의 동위원소교환상수(k_r)가 동일한지를 알기 위하여, Taylor et al. (2002)의 실험을 이용하여 통계적으로 이를 분석하고, 두 동위원소의 상수가 유의미하게 다르지 않다는 결과를 제시하였다. Lee et al. (2010a)에서는 모델을 이용하여 현장에서 관찰된 산소와 수소의 선형관계 기울기가 변화하는 과정을 정량적으로 제시하였다. 본 연구에서는 시간에 따른 얼음의 동위원소분별과정을 정량적으로 예측하고 얼음의 동위원소교환상수 및 얼음이 동위원소교환반응에 얼마만큼 참여하는 가를 이해하기 위하여 Lee et al. (2010a)에 사용된 모델을 이용하였다.

식 4에서 사용된 a와 b는 다음과 같이 정의될 수 있다:

여기에서 ϕ는 얼음의 공극률이며, ρ는 밀도이며, S_i는 더 이상 줄일 수 없는 물(irreducible water), β = S_i/(1 - S_i)이다. 또한, 식 5에서 사용된 얼음 속에서 물의 속도를 구하기 위해서는 얼음 속의 물 포화도가 필요하다. 유효포화도는 다음과 같이 정의될 수 있다:

여기에서 K는 얼음 속을 통과하는 물의 수리전도도이며, 본 연구에서는 얼음 속을 통과하는 물의 수리전도도와 가장 가까울 것으로 생각되는 역암에서의 수리전도도를 사용하였다. 모델에서 사용된 값과 모델을 통해서 나온 값들을 표 1에 정리하였다. 유효포화도는 0.12, 얼음 속을 통과하는 물의 속도(u)는 33.5 cm/hr 로 계산되었다.

그림 2에서 실험결과를 가장 잘 설명하는 모델결과를 함께 도시하였다. 실험결과와 모델결과의 차이의 제곱을 최소화하는 γ와 ψ값을 결정하였다. 실험결과와 적합도가 가장 높은 수소와 산소동위원소의 ψ값은 각각 0.34, 0.46이었으며, γ값은 각각 0.88, 0.66이었다. 식 4, 5, 9를 이용하여 γ와 ψ값으로부터, f와 k_r값을 구할 수 있다. 계산된 f값은 산소와 수소동위원소가 각각 0.28, 0.20이며, k_r 값은 각각 0.30, 0.41 hr^-1이다. f와 k_r 값의 범위가 통계적으로 다른가를 확인하기 위하여, 차이의 제곱합(sum of squares)에 근거한 95% 신뢰영역(confidence region)을 계산하여 수소 및 산소동위원소 결과를 f-k_r 면에 제시하였다(Seber and Wild, 1989). 얼음의 두 안정동위원소의 신뢰영역은 거의 겹쳐있으며, 이를 통해 두 안정동위원소의 동위원소교환상수는 통계적으로 유의미하게 다르다고 할 수 없을 것이다(Lee et al., 2009). 최고적합도를 나타내는 값은 두 안정동위원소 간에 차이가 나지만, 이는 물리적으로 설명할 수 없어 향후 추가적인 실험을 통해 규명할 수 있을 것으로 판단된다.

Fig. 4. 
Confidence regions (95%) for estimates of parameters kr and f from oxygen (solid line, closed diamond) and hydrogen (dotted line, open diamond) isotopic measurements.